Karbonisierung und Serpentinisierung von Diopsid im Altun-Gebirge im Nordwesten Chinas

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 21361 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Die mineralische Karbonisierung mafisch-ultramafischer Gesteine wurde als vielversprechender Weg zur dauerhaften Kohlenstoffbindung und -speicherung hervorgehoben. Bei der Karbonatisierung werden Ca, Mg und Fe aus Silikatmineralien durch Auflösung und Reaktion in der wässrigen Phase freigesetzt, um stabile Karbonatmineralien zu bilden. Diopsid ist eines der am häufigsten vorkommenden mafischen Mineralien in der Lithosphäre und trägt einen Teil von Mg und Ca zur Oberflächenverwitterung bei. Hier stellen wir detaillierte Prozesse der karbonatisierten Serpentinisierung von Diopsidit aus der Yushishan Nb-Ta-Lagerstätte im Altun-Gebirge im Nordwesten Chinas vor. Diopsidit ist das progressive metamorphe Produkt von kieselsäurehaltigem dolomitischem Marmor durch vollständigen Dekarbonisierungsprozess. Die retrograde Serpentinisierung und Karbonisierung von Diopsidit führt zur Zugabe von CO2, H2O, leichten Seltenerdelementen und flüssigkeitsmobilen Elementen, jedoch zum Verlust von SiO2. Die Diopside werden durch Mineralumwandlung durch Calcit und Chrysotil ersetzt, um pseudomorphe Texturen zu bilden. Auflösungs-Ausfällungs-Prozesse haben einen erheblichen Einfluss auf die Serpentinisierung und Karbonisierung von Diopsid. Die Karbonisierung diopsidreicher Gesteine könnte sich für die dauerhafte CO2-Speicherung eignen.

Die Mineralkarbonisierung gilt als sicherer und vielversprechender Prozess, der eine im Wesentlichen dauerhafte Kohlenstoffabscheidung und -speicherung (CCS) ermöglicht1,2,3,4,5,6. Es fängt CO2 ein, um mit Silikatmineralien zu reagieren und CO2 in stabilen Carbonatprodukten wie Calcit (CaCO3), Dolomit (Ca0,5Mg0,5CO3), Magnesit (MgCO3) und Siderit (FeCO3) über menschliche Zeitskalen zu immobilisieren1,2,3,4, 5,6,7,8. In der Natur wurden große Mengen mafisch-ultramafischer Gesteine untersucht, um Karbonisierungsprozesse aufzuzeichnen, insbesondere Basaltgesteine, die reich an Kalzium, Magnesium, Eisenoxiden und hochporös sind9,10,11,12 und ein vielversprechendes Potenzial für die Kohlenstoffspeicherung aufweisen. Weder Karbonisierung noch Serpentinisierung von diopsidreichem Diopsid wurden jemals im Detail für natürliche Proben beschrieben, obwohl einige experimentelle Studien Karbonisierungsprozesse von Diopsid untersucht haben13,14.

Pyroxen ist eines der wichtigsten gesteinsbildenden Mineralien in der Lithosphäre des Erdmantels (z. B. Peridotit und Pyroxenit) und in der Kruste (z. B. Gabbro, Basalt und Diopsid). Frühe Studien konzentrierten sich auf den Auflösungsmechanismus von Pyroxen und legten eine selektive Auflösung15, eine chemische Oberflächenreaktion16 und eine Migration von Wasser zur Pyroxenoberfläche17 nahe. Darüber hinaus können viele Faktoren, wie der Anfangszustand der Mineralien18,19, der pH-Wert der Lösung20,21,22, die Temperatur21,23 und die Lösungszusammensetzung22,24, die Auflösungsprozesse von Pyroxen beeinflussen. In den letzten Jahren wurde allmählich erkannt, dass Pyroxen (insbesondere Diopsid) ein vielversprechendes Mineral für die Kohlendioxidbindung während des Karbonisierungsprozesses ist13,25. Experimentelle Studien ergaben, dass Diopsid durch Ca-Freisetzung während der Serpentinisierung von Diopsid in Talk und Serpentin umgewandelt werden kann26,27. Darüber hinaus kommt es in natürlichem Klinopyroxenit zu Serpentinisierung und Chloritisierung, das die Hauptca-Quelle für die Rodingitisierung von mafischen Gesteinen darstellen kann 28, 29. Es wurden jedoch nur wenige Studien zur Pyroxenkarbonisierung und zur Kopplung des Prozesses mit der Serpentinisierung durchgeführt.

Es wurde vermutet, dass Peridotit in Meeresböden und Subduktionszonen karbonisiert und serpentinisiert ist30. Fallstudien aus dem Ophiolith im Oman zeigen, dass Peridotite mit CO2-haltigen Flüssigkeiten unter Bildung großer Mengen Serpentin und Karbonat reagieren31,32,33 und mit einer geschätzten natürlichen Karbonisierungsrate von etwa 104–105 Tonnen CO2/Jahr31 und 106–107 kg CO2/Jahr33. Das restliche Olivin ist von Antigorit und Magnesit umgeben, und während der Olivinalteration kann es gleichzeitig zu Serpentinisierung und Karbonisierung kommen34. Bei der Karbonisierung kann Peridotit in Ophicarbonat (karbonatreicher Serpentinit), Speckstein (Talk + Magnesit + Serpentin) und Listvenit (Quarz + Magnesit und/oder Dolomit + Talk) umgewandelt werden32,35,36,37,38. In ähnlicher Weise kann freigelegter Peridotit mit Meerwasser (in alten, in Peridotit enthaltenen hydrothermalen Systemen) reagieren und Serpentin und Calcit bilden39. Interessanterweise deuten neuere Studien auch darauf hin, dass die Serpentinisierung und Karbonisierung von Mineralien in engem Zusammenhang mit der organischen Synthese auf terrestrischen Planeten stehen40.

In dieser Arbeit berichten wir über neue Erkenntnisse über die Prozesse der Serpentinisierung und Karbonisierung von Diopsid in Diopsidit aus der Yushishan Nb-Ta-Lagerstätte im östlichen Teil des Altun-Gebirges im Nordwesten Chinas. Mineralansammlungen und Mikrostrukturen weisen offensichtliche Merkmale einer Mineralalteration auf. Die Geochemie und Mineralzusammensetzung des Gesteinsmaterials lässt eine gekoppelte Serpentinisierung und Karbonisierung von Diopsid erkennen. Diese Ergebnisse ermöglichten es uns auch, potenzielle dauerhafte Kohlenstoffspeicher über geologische Zeiträume hinweg zu untersuchen.

Das Yushishan-Gebiet im östlichen Altun-Gebirge ist eine neu entdeckte Lagerstätte seltener Metalle (Nb, Ta), die sich an der Kreuzung des Altun-Blocks und des Qilian-Blocks befindet, die zum zentralchinesischen Orogen gehören41,42 (Abb. 1). Zu den freigelegten Lithologien im Yushishan gehören hauptsächlich die paläoproterozoische Dakendaban-Gruppe, die mesoproterozoische Aoyougou-Formation, die neoproterozoische Binggounan-Formation, die kambrisch-ordovizische Lapeiquan-Formation und die kohlenstoffhaltige Yanghugou-Formation. Die Aoyougou-Formation ist die Wirtsschicht der Lagerstätte, die hauptsächlich aus kieselsäurehaltigem Marmor, Amphibolit, Chloritschiefer, Metaandesit, granitischem Gneis, Syenit und Gneis besteht (Abb. 1c). Die Wirtsgesteine der Nb-Ta-Erzkörper sind hauptsächlich Gneis und Syenit, die in engem Kontakt mit kieselsäurehaltigem Marmor stehen. In der Lagerstätte wurde über Korund in Syenit und goldhaltige Quarzgänge berichtet43,44.

Geologische Karte. (a) Vereinfachte geologische Karte von China (modifiziert nach Yu et al.41). (b) Geologische Skizzenkarte des Altun-Qilian-Kunlun (AQK)-Orogensystems in Nordtibet (modifiziert nach Zhang et al.42). (c) Geologische Karte der Yushishan Nb-Ta-Lagerstätte (vom Geological Survey der Provinz Gansu, China). Die Figur wurde mit der Software CorelDRAW 2018 (https://www.coreldraw.com/en/pages/coreldraw-2018/) erstellt und für die Karte gibt es keinen Urheberrechtsstreit.

Diese seltenen Studien legen nahe, dass die Yushishan-Lagerstätten mehrere Perioden des Tektono-Magmatismus und der Metamorphose durchlaufen haben, hauptsächlich während der Zeit des Proterozoikums und Paläozoikums45,46. Die entwickelten Migmatite und metamorphen Gesteine erfuhren wahrscheinlich eine Druck-Granulit-Fazies-Metamorphose, obwohl keine genauen P‒T-Daten aus früheren Studien vorliegen. Es wurde vermutet, dass die Prozesse der Nb-Ta-Mineralisierung in engem Zusammenhang mit magmatisch-metamorphen Ereignissen des frühen Paläozoikums standen46. Das Vorhandensein mineralischer Einschlüsse mit Nb (Columbit-(Fe), Samarskit-(Y)) in Korund lässt darauf schließen, dass Schmelz- und hydrothermale Flüssigkeitsprozesse den physikalisch-chemischen Charakter verändert und zur Nb- und Ta-Ausfällung im metamorphen Hochtemperaturgneis geführt haben44. In diesem Gebiet sind goldhaltige Quarzadern freigelegt, die durch regionale duktile Scherzonen und spröde Verwerfungen kontrolliert werden43. Die erzbildenden Flüssigkeiten werden von magmatisch-hydrothermalen Flüssigkeiten dominiert und als CO2-reich charakterisiert.

Die untersuchten Diopsidite sind im nordwestlichen Teil der Yushishan-Lagerstätten freigelegt und kommen zusammen mit Amphibolit, serpentinisiertem Marmor (z. B. olivinhaltigem Marmor) und granathaltigem Gneis vor (Abb. 1c und 2a). Am selben Aufschluss können frischer Diopsidit und serpentinisierter Diopsidit beobachtet werden (Abb. 2b). Der serpentinisierte Marmor ist mit granathaltigem Gneis durchsetzt (Abb. 2c), der hauptsächlich aus Serpentin, Dolomit und Calcit besteht (Abb. 2d). Einige Murmeln enthalten Forsterit, der lokal serpentinisiert wurde. Darüber hinaus enthalten einige serpentinisierte Murmeln auch Diopsid und Tremolit. Darüber hinaus bestehen mehrere serpentinisierte Marmore aus Calcit und Antigorit. Es ist erwähnenswert, dass Diopsidit in serpentinisierten Murmeln enthalten ist (Abb. 2e).

Feldfotos von serpentinisiertem Diopsidit in den Yushishan-Lagerstätten. (a) Serpentinisierter Marmor mit Amphibolit und eingelagertem granathaltigem Gneis. (b) Diopsidit in Verbindung mit serpentinisiertem Diopsidit. (c) Serpentinisierter Marmor, eingebettet in granathaltigen Gneis. (d) Serpentinisierter Marmor besteht aus Karbonat (Dolomit oder Calcit) und Serpentin. (e) Diopsidit mit serpentinisiertem Diopsidit und serpentinisiertem Marmor. Beachten Sie, dass zwischen ihnen eine offensichtliche Zonierung besteht. (f) Frischer Diopsidit entwickelt Gelenke. (g) Handprobe eines serpentinisierten Diopsidits.

Frischer Diopsidit ist graugrün (Abb. 2f). Es besteht hauptsächlich aus subedrischem bis anedrischem Diopsid mit unterschiedlichen Korngrößen im Bereich von 10 μm bis 10 mm (Abb. 3a). Das Diopsid weist inhomogene Zusammensetzungszonen auf (Abb. 3b). In einigen Diopsidkörnern sind einige kleine Dolomite enthalten (Abb. 3c). Der serpentinisierte Diopsidit weist eine Vielzahl von Farben auf, die von gelblich-weiß bis gelblich-grün reichen (Abb. 2e, g). Es besteht hauptsächlich aus Diopsid, Calcit und Serpentin sowie den Nebenmineralien Zirkon und Apatit (Abb. 3d–g).

Mikrostrukturelle Merkmale frischer und serpentinisierter Diopsidite aus dem Yushishan-Gebiet. (a, b, c) Frische Diopsidite, (b, c) Kathodolumineszenzbilder, (dg) Mikrofotografien von serpentinisiertem Diopsidit mit den Raman-Peaks von Chrysotil und Antigorit. (a) Mikrostruktur von frischem Diopsidit unter kreuzpolarisiertem Licht. (b) Diopside (Di) zeigen die Struktur der kompositorischen Zonierung. (c) Kathodolumineszenzbilder, Diopsid einschließlich Dolomit (Dol). (d) Bild eines gescannten Volldünnschnitts mit heterogener Serpentinisierung von Diopsid (Di) sowie einer späten Antigorit- (Atg) + Calcit- (Cal) Ader, Apatit (Ap) und Zirkon (Zrn). (e) Die Serpentinisierung erfolgte entlang der Spaltungsebene des Diopsids und bildete Chrysotil (Ctl) + Calcit (Cal) + Reliktdiopsid. (f) Vollständig serpentinisiertes Pseudomorph mit Chrysotil + Calcit. (g) Spätantigorit (Atg) + Calcitgang.

Der Serpentin umfasst Chrysotil und Antigorit, die mittels optischer Mikroskopie und Raman-Spektroskopie identifiziert wurden (Abb. 3e – g). Es kann auch zu Lizardit kommen, das konnte in dieser Studie jedoch nicht festgestellt werden. Chrysotil zeigt die charakteristische Bande bei 3696 cm−1 (Abb. 3e, f), und Antigorit wird durch die charakteristischen Banden bei 3672 cm−1 und 3698 cm−1 bestätigt (Abb. 3g). Die meisten Diopside wurden vollständig durch Chrysotil und Calcit ersetzt, um Netzwerke aus Chrysotil und dominantem Calcit zu bilden. Entlang der Spaltungsebenen des Diopsids kommt es zu einer gewissen Serpentinisierung, wodurch Chrysotil (Ctl) + Calcit (Cal) + Restdiopsid entstehen (Abb. 3e). Die Diopsid-Relikte mit anhedralen Körnern sind von Chrysotil und Calcit umgeben. Die pseudomorphen Ersetzungen von Chrysotil und Calcit nach Diopsid behalten die Spaltung in eine oder zwei Richtungen der Diopsidkristalle bei (Abb. 3d, f). Antigorit kommt zusammen mit Calcit in kleinen Adern vor (Abb. 3d, g).

Die Kathodolumineszenz (CL) von Diopsid führt zur Emission blauer, gelbgrüner und schwarzgrüner Strahlung (Abb. 4). Die meisten Reliktdiopside haben eine offensichtlich blaue Lumineszenz; seltener sind nichtlumineszierende Proben oder solche, die schwarzgrüne Strahlung (dunkel) aussenden (Abb. 4a–c, g), während der Rand grüne oder gelbliche Lumineszenz zeigt. Der Calcit zeigt orange Lumineszenz. Im serpentinisierten Diopsidit sind zweistufige Alterationsprozesse zu erkennen. (1) Stufe eins beinhaltet die Bildung von Chrysotil + Calcit durch In-situ-Veränderung von Diopsid entlang Korngrenzen oder Spaltungen (Abb. 3d, e, 4a-d). Das verbleibende Diopsid ist von nichtlumineszierendem Chrysotil und Calcit umgeben, die orange Lumineszenz aufweisen (Abb. 4b – d). Die Mineralien Chrysotil und Calcit können Diopsid vollständig ersetzen und pseudomorphe Texturen sowie Netzwerktexturen bilden (Abb. 3f, 4e, f). (2) Im zweiten Stadium kommt es zur Bildung von Antigorit + Calcit, die als kleine Adern (0,3–5 mm breit) auftreten. Die dünnen Adern durchschneiden die serpentinisierten Diopsiden und Pseudomorphosen (Abb. 3d, 4 g, h). Der Antigorit besteht aus feinkörnigen Aggregaten oder groben faserlamellaren Körnern mit ineinandergreifenden und durchdringenden Texturen (Abb. 3g, 4i). Der Calcit liegt hauptsächlich als grobe, anedrische Körner mit Zwillingslamellen vor (Abb. 3g).

Optische Kathodolumineszenzbilder (CL) von serpentinisiertem Diopsidit aus dem Yushishan-Gebiet. (a) Serpentinisierte Diopside mit inhomogener Kathodolumineszenz. (b) Die Serpentinisierung erfolgte um ein Diopsidkorn (Di) und bildete Chrysotil (Ctl) + Calcit (Cal). (c) Chrysotil und Calcit bildeten sich entlang der Spaltungsebene von Diopsid. (d) Reliktdiopsid, umrandet von einer Chrysotilschicht, gefolgt von einer Calcitschicht. (e) Vollständige Serpentinisierung des Diopsids, das sich entlang der Spaltungen bildet. (f) Vollständige Serpentinisierung von Diopsid unter Bildung von Pseudomorphosen aus Chrysotil + Calcit mit Netzwerkgeweben. (g) Serpentinisierte Diopside, durchschnitten von einer späten Antigorit- (Atg) + Calcit-Ader. (h) Pseudomorpher Querschnitt durch einen späten Antigorit- und Calcitgang, wobei das Chrysotil durch Antigorit ersetzt wurde. (i) Spätes Wachstum von Antigorit- und Calcit-Adern.

Die Zusammensetzungskartierung zeigt außerdem die detaillierten Veränderungseigenschaften von Diopsid in den serpentinisierten Diopsiditen (Abb. 5). Die Korngrenzen der Reliktdiopsidkörner wurden durch Chrysotil + Calcit ersetzt, die hohe Konzentrationen an Mg bzw. Ca enthalten (Abb. 5a). Die abgeschlossene Serpentinisierung von Diopsid zeigt eine offensichtliche pseudomorphe Textur und keine Spaltungen (Abb. 5b). Wo das Diopsid entlang der Spaltungen durch Chrysotil + Calcit verändert wurde (Abb. 5c), bildete es auch Pseudomorphosen aus Chrysotil + Calcit (Abb. 5d). Die Zusammensetzung stimmt mit den CL- und Mikrostrukturdaten überein (Abb. 3 und 4). Darüber hinaus kam es bei der Umwandlung des Diopsids zu einer Umverteilung der Elemente unter Bildung von Chrysotil und Calcit (Abb. 5e). Diopsid hat einen geringeren Mg-, aber höheren Si-Gehalt als Chrysotil (Abb. 5f, g). Im Gegensatz dazu wurde das Kalzium im Diopsid freigesetzt und mit Kohlenstoff zu Calcit verbunden (Abb. 5h, i).

Zusammengesetzte Elementkartenbilder von serpentinisiertem Diopsidit im Yushishan-Gebiet. Verbundelementbilder werden durch die Kombination von Kohlenstoffbildern (C) mit überlagerten Mg-, Ca-, O- und Si-Bildern erstellt. (a) Die Serpentinisierung erfolgte entlang der Korngrenzen von Diopsiden. (b) Vollständige Serpentinisierung von Diopsid unter Bildung von Pseudomorphosen aus Chrysotil + Calcit, ohne Spaltung. (c) Die Serpentinisierung erfolgte entlang der Spaltungen von Diopsiden. (d) Vollständige Serpentinisierung von Diopsid unter Bildung von Pseudomorphosen aus Chrysotil + Calcit mit Spaltungen. (e–i) Zusammengesetztes Elementbild und Mg-, Si-, Ca- und C-Bilder.

Die Rasterelektronenmikroskop-Rückstreubilder (SEM-BSE) zeigen, dass sich viele Ätzgruben innerhalb der korrodierten Grenzen oder Oberflächen der Reliktdiopsidkörner entwickelten (Abb. 6a, b). Innerhalb der Ätzgruben kommen auch die Mineralien Calcit und Chrysotil vor (Abb. 6c). Das Diopsid weist keilförmige Querschnitte von Ätzgruben (dh Ätzspalten) an den Korngrenzen und Spaltungen auf (Abb. 6b, c). In einigen großen Ätzgruben weisen die Ätzspitzen konische oder sägezahnförmige Merkmale auf (Abb. 6d–f). In Diopsiden können seltene Mikrorisse beobachtet werden (Abb. 6g). Das Chrysotil im Pseudomorph weist eine faserige Morphologietextur auf (Abb. 6h, i).

Rückstreuelektronenbilder (BSE) von serpentinisiertem Diopsidit aus dem Yushishan-Gebiet. (a–c) Viele Ätzgruben, Ätzlücken usw. Spitzen auf Diopsid. (d–f) Auf Diopsid beobachtete konische und sägezahnförmige Ätzspitzen. Beachten Sie den Calcit und Chrysotil um die Ätzspitzen herum. (g) Mikrorisse (gelbe Pfeile) auf Diopsid. (hi) Faseriges Chrysotil in Pseudomorphose.

Die Ergebnisse der Massengesteinshaupt- und Spurenelementanalysen von frischen und serpentinisierten Diopsiditen sind in der Ergänzenden Anmerkung 1 dargestellt. Die frischen Diopsidite haben niedrige Mg#-Werte (= 100 Mg/(Mg + Fe2+)) (90,65–91,84, wobei nur FeO gemessen wurde). wird in direkten Experimenten als Fe2+ betrachtet, Fe2O3 ist nicht enthalten) und hohe SiO2-Gehalte von 53,92–54,41 Gew.-% und TFe2O3-Gehalte von 1,36–1,62 Gew.-%. Sie weisen einen geringen Glühverlust (LOI) von 1,18–2,10 Gew.-% auf, was auf eine geringe Veränderung hinweist. Im Gegensatz dazu weisen die serpentinisierten Diopsidite aufgrund der reichlichen Bildung von Serpentin und Calcit während der Alteration einen sehr hohen LOI von 26,16 Gew.-% auf. Es hat auch höhere Mg#-Werte (97,67) und MgO-Gehalte (23,77 Gew.-%), mit niedrigeren SiO2-Gehalten von 34,40 Gew.-%, Al2O3-Gehalten von 0,02 Gew.-% und TFe2O3-Gehalten von 0,66 Gew.-%. Alle Diopsiditproben weisen sehr ähnliche Mengen an CaO (24,23–25,05 Gew.-%), TiO2 (0,004–0,008 Gew.-%), MnO (0,02–0,06 Gew.-%), Na2O (0,03–0,07 Gew.-%) und K2O (0,008–0,012) auf Gew.-% und P2O5 (0,004–0,008 Gew.-%).

Die normalisierten Seltenerdelement- (REE) und Spurenelementmuster für den frischen Diopsidit und den serpentinisierten Diopsidit sind in Abb. 7 dargestellt. Der frische Diopsidit weist eine leichte Anreicherung von leichten REEs (LREEs) im Vergleich zu schweren REEs (HREEs) auf (1,51 < LaN/ YbN < 2,15; Abb. 7a) und stark negative Eu-Anomalien ((Eu/Eu*) = 0,36–0,39). Alle Proben frischer Diopsidite sind signifikant an Pb angereichert ((Pb/Ce)PM = 5,20–6,01; PM-Werte von McDonough und Sun47). Sie zeigen offensichtliche Abreicherungen von Rb ((Rb/Th)PM = 0,08–0,13), Ba ((Ba/Th)PM = 0,05–0,09) und Zr und Hf ((Zr/Ce)PM = 0,11–0,17; (Hf /Ce)PM = 0,08–0,15; Abb. 7b).

Chondrit- und primitive Mantel-normalisierte Diagramme. (a, b) Frische Diopsidite und Diopside; (c, d) Diopsid-Relikte; (e, f) Serpentinen nach Diopsiden und in späten Adern; (g, h) Calcite nach Diopsiden und in späten Adern. Die Muster (ace–g) und (bdf–h) sind chondrit- bzw. primitiver Mantel-normalisiert; Normalisierungswerte stammen von McDonough und Sun47. Blaue Schriftarten kennzeichnen Fluid-Mobile-Elemente (FMEs). Graue und rosa Linien stellen die Werte für den untersuchten serpentinisierten Diopsidit bzw. den Durchschnittswert für Diopsid-Relikte dar.

Der serpentinisierte Diopsidit zeichnet sich durch flache HREE-Segmente und stark angereicherte LREE-Anteile aus (YbN = 0,47; LaN/YbN = 17,87; LaN/SmN = 17,60) (Abb. 7c). Es zeigt eine HREE-Abreicherung im Vergleich zum frischen Diopsidit und weist keine Eu-Anomalien auf ((Eu/Eu*) = 0,99). Es zeigt offensichtliche Anreicherungen an Pb ((Pb/Ce)PM = 8,28), die denen der frischen Diopsidite ähneln (Abb. 7d). Der serpentinisierte Diopsidit unterscheidet sich von den frischen Diopsiditen durch seinen angereicherten Gehalt an Cs ((Cs/Th)PM = 7,87), U ((U/Th)PM = 10,93) und Sr ((Sr/Ce)PM = 5,30).

Die wichtigsten Mineralzusammensetzungen von Diopsid, Serpentin und Calcit wurden mittels Elektronenmikrosonde analysiert. Die Zusammensetzungen von Pyroxen in den frischen Diopsiditen sowie in serpentinisierten Diopsiditen liegen im selben Diopsidfeld48 (Abb. 8). Sie zeichnen sich durch sehr hohe Mg#-Werte (88,17–99,89, mit einem Durchschnitt von 97,62, wobei das gesamte Fe als Fe2+ gilt) und CaO-Gehalte (25,26–26,27 Gew.-%) sowie niedrige Al2O3-Gehalte (0,02–0,10 Gew.-%) und Cr2O3 aus Gehalt (< 0,03 Gew.-%). Allerdings haben die Diopside, die über CL eine mehrfarbige Emission zeigen, unterschiedliche Gehalte an FeOT und MgO. Blaue und grünlich-gelbe Lumineszenzdiopside haben einen geringeren FeOT-Gehalt (0,04–0,81 Gew.-%) und einen höheren MgO-Gehalt (18,05–18,80 Gew.-%). Im Gegensatz dazu weisen schwarzgrüne Lumineszenzdiopside höhere FeOT-Gehalte (1,68–3,79 Gew.-%) und niedrigere MgO-Gehalte (15,84–17,66 Gew.-%) auf (siehe Ergänzende Anmerkung 2).

Mineralzusammensetzung der Pyroxene in den Yushishan-Diopsiditen. Das CaSiO3(Wo)–MgSiO3(En)–FeSiO3(Fs)-Diagramm (modifiziert nach Morimoto et al.48) zeigt, dass alle Pyroxene Diopsid sind.

Insbesondere schwarzgrüne lumineszierende Diopside im frischen Diopsidit weisen höhere REE-Häufigkeiten (∑REE = 16–28 ppm) und nach oben konvexe chondritnormalisierte REE-Muster mit stark negativen Eu-Anomalien auf (Eu/Eu* = 0,26–0,42; Abb. 7a). ). Diese Diopside enthalten viel B, Sb und Cs und wenig Li, Rb, Ba, Sr und HFSEs und weisen verschiedene Pb-Konzentrationen auf (Abb. 7b). Ihre Chondrit-normalisierten REE-Muster und primitiven Mantel-normalisierten Spurenelementverteilungsmuster ähneln denen des Hauptgesteins (Abb. 7a, b). Im Gegensatz dazu zeichnen sich die Diopside des serpentinisierten Diopsidits durch geringere REE-Häufigkeiten aus (∑REE = 0,54–3,26 ppm) und weisen relativ flache Chondrit-normalisierte REE-Muster mit variablen Eu-Anomalien auf (Eu/Eu* = 0,41–11,44; Abb. 7c). ). Es ist erwähnenswert, dass das Massengestein aus serpentinisiertem Diopsid im Vergleich zu dem der Diopside ein LREE-angereichertes Muster (leichtes Seltenerdelement) aufweist. Die Diopside zeigen eine besondere Anreicherung der B-, Sb-, Cs-, Pb-, Sr- und variablen U-Konzentrationen (Abb. 7d). Insgesamt weisen die Diopsid- und Massengesteins-Diopsiditmineralien beide sehr ähnliche Muster von Chondrit-normalisierten REEs und primitiven Mantel-normalisierten Spurenelementverteilungen auf, mit Ausnahme der leichten REEs U und Sr (Abb. 7c, d).

Alle Serpentine (Chrysotil und Antigorit) sind Mg-reich an serpentinisiertem Diopsidit mit einem Mg#-Gehalt von 97,62–99,27 (wobei alles Fe als Fe2+ gilt; siehe Ergänzende Anmerkung 2) und enthalten wenig CaO (< 0,3 Gew.-%), NiO (< 0,04). Gewichtsprozent und Cr2O3-Gehalt (< 0,02 Gewichtsprozent). Im Vergleich zu Antigorit hat Chrysotil einen höheren Mg#-Gehalt von ~99 und geringere Gehalte an Al2O3 (0,03–0,08 Gew.-%) und FeOT (0,53–0,87 Gew.-%). Die Hauptelementkonzentrationen von Chrysotilen, die sich entweder um reliktisches Diopsid oder in Pseudomorphosen bildeten, weisen keine offensichtlichen Unterschiede auf. Im Gegensatz dazu ist Antigorit normalerweise durch niedrigere Mg#-Werte von 97–98 und höhere Al2O3- und FeOT-Gehalte (0,15–0,82 Gew.-% bzw. 1,24–2,29 Gew.-%) gekennzeichnet. Im Vergleich zu Chrysotil enthält Antigorit geringere REE-Gehalte. Die Chondrit-normalisierten REE-Muster der Serpentinen stimmen gut mit denen des Massengesteins überein, mit stark angereicherten LREEs (2,11 < LaN/YbN < 36,88) und variablen Eu-Anomalien (Eu/Eu* = 0,14–2,05; Abb. 7e), obwohl Serpentinen hat unterschiedliche Mengen an REEs. Im Allgemeinen ähneln die primitiven, mantelnormalisierten Spurenelementverteilungsmuster von Serpentinen denen von Primärmineralien (Diopside), mit Ausnahme der Anreicherungen von LREEs und flüssigkeitsmobilen Elementen (FMEs) (Abb. 7f). Die Serpentinen sind unter den fluidmobilen Elementen (FMEs) an B (63–168 ppm) und Sb (0,95–8,34 ppm) angereichert und an Ba (0,03–0,74 ppm) abgereichert. Darüber hinaus weisen die Serpentinen etwas unterschiedliche Spurenelementzusammensetzungen auf. Im Vergleich zum Chrysotil in Pseudomorphen und Antigorit enthält das Chrysotil um Diopsid die höchsten Pb- (10,67–25,85 ppm) und Sr- (12,81–33,34 ppm) Konzentrationen, während das Chrysotil in Pseudomorphen die höchsten U- (0,10–0,19 ppm) und aufweist Zr-Konzentrationen (8,09–11,7 ppm), aber die niedrigsten Cs-Konzentrationen (< 0,17 ppm). Im Vergleich zu Chrysotil weist Antigorit geringere Spurenelementzusammensetzungen auf, mit Ausnahme höherer Konzentrationen an Sb (5,41–8,34 ppm), Cs (0,76–1,49 ppm) und Rb (0,64–0,91 ppm) (Ergänzende Anmerkung 3; Abb. 7f).

Die Hauptelementbestandteile von Calciten im serpentinisierten Diopsidit zeigen, dass alle Calcite geringe Gehalte an FeOT (< 0,07 Gew.-%), SrO (< 0,12 Gew.-%) und MgO (0,23–0,60 Gew.-%, mit Ausnahme von ~ 2,05 Gew.-%) enthalten (Ergänzung). Anmerkung 2). Aufgrund der begrenzten Größe der Strahlflecken und der kleinen Calcitkörner wurden nur die Calcite in Pseudomorphosen und späten Adern für die Analyse der Spurenelementzusammensetzung ausgewählt. Wie bei den Serpentinen weisen die Calcite LREE-angereicherte Muster (2,62 < LaN/YbN < 157,76) und variable Eu-Anomalien (Eu/Eu* = 0,47–1,33; Abb. 7g) auf. Insbesondere enthalten Calcite in Pseudomorphosen geringere HREE-Gehalte (schweres REE) als Calcite in der späten Ader. Bei der Normalisierung auf primitive Mantelwerte zeigen die Spurenelementmuster der Calcite positive Anomalien in Sr, wohingegen Pb, Th und HFSEs (Elemente mit hoher Feldstärke, z. B. Nb, Ta, Zr) abgereichert sind (Abb. 7h). Im Vergleich zu den Spurenelementkonzentrationen von Serpentinen weisen Calcite höhere LREE- (insbesondere La und Ce) und Sr-Werte sowie niedrigere HFSE-Werte (insbesondere Nb und Ta) und einige FMEs (z. B. B, Sb und U) auf.

Der Diopsidit wurde als Ca-reiche Lithologie erkannt, obwohl seine Entstehung umstritten ist (z. B. Ca-Metasomatismus49). Es wird allgemein angenommen, dass die diopsidreichen Gesteine magmatischen oder metamorphen Ursprungs sind50 und möglicherweise hydrothermale Produkte ultramafisch-mafischer Gesteine sind51,52,53. Der magmatische Diopsidit kristallisiert durch teilweises Schmelzen des angereicherten lithosphärischen Mantels54, was normalerweise mit der Bildung alkalischer magmatischer Gesteine (z. B. Syenit) verbunden ist. Es besteht aus Diopsid, Biotit, Magnetit und Apatit. Der hydrothermale Diopsidit bildet im Allgemeinen netzwerkartige Gänge innerhalb des umgebenden alterierten Peridotits oder Gabbros52. Die wichtigsten Mineralien sind Diopsid, Olivin, Serpentin, Chromit, Magnetit, Anorthit, Granat und Chlorit51,52. In dieser Studie weisen die frischen diopsidreichen Diopsidite im Yushishan-Gebiet nicht die Merkmale magmatischer oder hydrothermaler Flüssigkeitsreaktionen ultramafisch-mafischer Gesteine auf. Die untersuchten Diopsidite bestehen hauptsächlich aus Diopsid ± Tremolit ± Phlogopit ± Apatit ± Zirkon und kommen zusammen mit serpentinisiertem Marmor, granathaltigem Gneis und Amphibolit vor. Insbesondere die Diopsidite sind in den serpentinisierten Murmeln enthalten (Abb. 2). Daher handelt es sich bei den Diopsiditen im Yushishan-Gebiet eher um Dekarbonisierungsprodukte von silikatischem Marmor, die durch fortschreitende Kontaktmetamorphose50,55,56,57 oder Ultrahoch-/Hochdruckmetamorphose58,59 gebildet werden, obwohl die Metamorphosebedingung noch nicht qualifiziert ist. Diese Beobachtungen, dass Diopsidit direkt mit serpentinisiertem Marmor in Kontakt kam (Abb. 2e) und dass Diopsidkörner Dolomiteinschlüsse aufweisen (Abb. 3c), stützen die Interpretation, dass Carbonate dekarbonisieren und mit Silikat reagieren, um Diopsid zu bilden.

Es ist interessant, dass Karbonisierung und Serpentinisierung von serpentinisiertem Diopsidit gleichzeitig stattfanden, was durch mineralogische und mikrostrukturelle Eigenschaften gestützt wird (Abb. 3). Das allgegenwärtige Vorkommen von Calcit und Serpentin ist für dieselbe Probe von serpentinisiertem Diopsidit zu beobachten (Abb. 3, 4 und 5). Insbesondere wurden die meisten Diopside durch Calcit und Chrysotil vollständig verändert, um pseudomorphe Texturen zu bilden (Abb. 3, 4e, f und 5b, d), was zeigt, dass die Karbonisierung mit der Serpentinisierungsreaktion gekoppelt war. Die Diopside im serpentinisierten Diopsidit liefern Hinweise auf Auflösung und Ausfällung an der Mineral-Flüssigkeits-Grenzfläche, und jedes Relikt-Diopsidkorn entwickelte viele Ätzgruben (Abb. 6b). Die keilförmigen Querschnitte (Ätzspalten) der Ätzgruben sind an den Korngrenzen zwischen Diopsid und Chrysotil korrodiert (Abb. 6b, c). Calcit und Chrysotil fielen um die Ätzspitzen herum aus, nachdem sich das Diopsid aufgelöst hatte (Abb. 6e, f). Die Bildung und Merkmale der Ätzgruben weisen bemerkenswerte Ähnlichkeiten mit den Ergebnissen für Olivin60,61 und Pyroxen15,27,40,62 auf, deren Oberflächen während mineralischer Reaktionen und Veränderungen einer selektiven Ätzung durch wässrige Lösung unterzogen wurden. Insbesondere ist im serpentinisierten Diopsidit eine durchdringende pseudomorphe Textur vorhanden (Abb. 3, 4, 5 und 6), was auf eine räumliche Kopplung zwischen Auflösung und Ausfällung hinweist63,64,65,66.

Die Serpentinisierung von Olivin und/oder Orthopyroxen geht oft mit dem Auftreten einer reaktionsbedingten Bruchbildung einher67,68,69,70. Im hier untersuchten serpentinisierten Diopsidit wurden jedoch keine durchdringenden Brüche identifiziert (Abb. 6), obwohl einige Mikrofrakturen beobachtet werden können. Tatsächlich zeigen die petrographischen Daten, dass in den Spalten und Korngrenzen eine Diopsidveränderung stattfand und Chrysotil + Calcit entstand (Abb. 3, 4, 5 und 6). Dies legt nahe, dass die Spaltung und die Korngrenzen im Diopsid die Kopplung von Karbonisierung und Serpentinisierung erleichtern können. Es wird allgemein angenommen, dass Chrysotil und Lizardit unter Niederdruck- und Niedertemperaturbedingungen (0–300 °C, P < 1,0 GPa) stabil sind71, obwohl die Bildungsbedingungen und der Mechanismus für den Antigorit umstritten sind72. Traditionell wurde Antigorit als Serpentinenphase bei hoher Temperatur und hohem Druck betrachtet73, es kann sich aber auch bei niedriger Temperatur ± Druck bilden72,74. In dieser Studie wurde Diopsid in Chrysotil, Antigorit und Calcit umgewandelt. Die Temperatur- und Druckbedingungen der Diopsidumwandlung zu Chrysotil + Calcit können für die in der vorliegenden Situation untersuchten Proben nicht genau geschätzt werden.

Für Serpentinisierungs- und Carbonisierungsreaktionen werden umstrittene isochemische oder nichtisochemische Prozesse vorgeschlagen. In einem isochemischen Prozess zeigen die Serpentinisierungs- und Karbonisierungsreaktionen keine oder nur sehr geringfügige Änderungen in der Hauptelementzusammensetzung des serpentinisierten Peridotits im Vergleich zu der des Protolithen, mit Ausnahme von H2O und CO234,75,76. Im Gegensatz dazu führen nichtisochemische Prozesse zu größeren Veränderungen in der Chemie der Hauptelemente, wie z. B. Si-Anreicherung77,78, Mg-Verlust oder -Anreicherung77,79,80 und Ca-Verlust oder -Anreicherung29,32,81,82. Die untersuchten Proben serpentinisierter Diopsidite weisen höhere MgO/SiO2-Verhältnisse auf als die frischen Diopsidite (Ergänzende Anmerkung 1). Darüber hinaus weist der serpentinisierte Peridotit einen höheren LOI und niedrigere SiO2-Konzentrationen auf, weist aber im Vergleich zu den frischen Diopsiditen (bei denen die Hauptelementgehalte als wasserfreie Zusammensetzungen beschrieben werden) ähnliche Mengen an CaO auf. Sicherlich geht SiO2 während der Serpentinisierung und Karbonisierung von Diopsidit verloren, obwohl unklar ist, wohin das SiO2 gelangt ist. Darüber hinaus weist der serpentinisierte Diopsidit einen höheren LOI auf, da er mehr Serpentine und Calcit enthält als alle frischen Diopsidite (Ergänzende Anmerkung 1). Da die tektonischen und metamorphen Verhältnisse im Yushishan-Gebiet weiterhin unklar sind, sind die Quellen von H2O und CO2 ungewiss. Die Serpentinisierung und Carbonisierung von Diopsid könnte jedoch der vereinfachten Reaktion folgen:

Die LREE-Anreicherungen, wie sie durch die hohen LREE/HREE-Verhältnisse in serpentinisierten Gesteinen gezeigt werden, könnten das Ergebnis vor der Serpentinisierung sein83,84. Darüber hinaus können während der Serpentinisierung die Änderungen im REE-Budget abgemildert werden76 und LREEs können offensichtlich hinzugefügt werden85,86. In den untersuchten serpentinisierten Diopsiditproben werden die hydrothermischen Prozesse von serpentinisiertem Diopsidit sowohl in Chrysotil als auch in Calcit aufgezeichnet, die eine Anreicherung in LREEs mit flachen HREE-Segmenten aufweisen (Abb. 7e, g). Im Gegensatz dazu weisen die restlichen Diopside im serpentinisierten Diopsidit relativ flache Chondrit-normalisierte REE-Muster auf (Abb. 7c). Im Vergleich zu den frischen Diopsiditen ist die Häufigkeit von HREEs im serpentinisierten Diopsidit zwar geringer, die LREEs (insbesondere La) sind jedoch stärker angereichert als die HREEs. Daher führen sowohl die Prozesse der Serpentinisierung als auch der Karbonisierung zu einer LREE-Anreicherung des Massengesteins. Frühere Studien zu serpentinisierten Peridotiten legten nahe, dass die Serpentinisierung eine Elementmigration und Umverteilung von flüssigkeitsmobilen Elementen (FMEs) wie Cs, U, Sr, B, Li, Sb und Rb auslösen kann76,87. In unseren Proben weist der serpentinisierte Diopsidit einen höheren Gehalt an flüssigkeitsmobilen Elementen (FMEs; U, S, B, Sb) auf als die frischen Diopsidite in der Primärphase (Abb. 7). Die Elemente U und Sr sind an Chrysotil bzw. Calcit angereichert (Abb. 7f, h) und B und Sb sind an Serpentin angereichert (Abb. 7d, f, h), was darauf hinweist, dass die Anreicherung das Ergebnis von Serpentinisierung und Karbonisierung war. Daher zeigen die Ergebnisse zweistufige Alterationsprozesse für serpentinisierten Diopsidit: (1) CO2-haltige Flüssigkeiten flossen entlang der Spaltungsebenen und Korngrenzen von Diopsid. Die Diopside lösten sich auf und Chrysotile und Calcite fielen über einen gekoppelten Auflösungs-Fällungs-Mechanismus aus. Der serpentinisierte Diopsidit fügte CO2, H2O, LREE und FMEs hinzu und verlor SiO2. (2) Eine weitere Antigoritisierung führte zur Bildung von Antigorit-Adern und rekristallisiertem grobem Calcit (Abb. 9).

Skizze, die die Entstehungsprozesse des untersuchten serpentinisierten Diopsidits darstellt. (a) Frischer Diopsidit mit reichlich Spaltungen. (b) CO2-reiche Flüssigkeiten fließen entlang der Korngrenzen und Spaltungen von Diopsiden. Diopside lösen sich auf und bilden reichlich Ätzstrukturen (z. B. Ätzgruben); Gleichzeitig bilden sich Calcit und Chrysotil und wachsen um die Ätzspitzen herum. Dann werden Diopside durch Calcit und Chrysotil vollständig verändert und bilden pseudomorphe Texturen. Darüber hinaus ermöglicht dieser Prozess dem veränderten Diopsidit, zusätzliches H2O, CO2, LREEs und FMEs aufzunehmen, aber SiO2 zu verlieren. (c) Serpentinisierter Diopsidit unterliegt einer weiteren Antigoritisierung, die zur Bildung von Antigorit und grobkörnigem Calcit führt.

Prozesse zur Kohlenstoffabscheidung und -speicherung (CCS) reduzieren oder eliminieren den Nettofluss von Kohlendioxid in die Atmosphäre, um einen gefährlichen Klimawandel zu verhindern8. Die mineralische Karbonisierung gilt als sichere und dauerhafte Möglichkeit, CO21,2 zu speichern. In den letzten 30 Jahren wurden auf der Grundlage natürlicher Proben und experimenteller Studien einige vorherrschende Gesteine, wie Basalt, Peridotit und Serpentinit, auf dauerhafte CO2-Speicherung durch mineralische Karbonisierung untersucht3,4,5,6,31,35,88. Derzeit laufen zwei große Feldprojekte (das isländische CarbFix-Projekt und das amerikanische Wallula-Projekt), um Basaltformationen auf In-situ-Mineralkarbonatisierung zu untersuchen89,90. Diopsid (CaMgSi2O6) ist aufgrund seines Reichtums an Mg und Ca ein geeignetes Mineral zur CO2-Sequestrierung. In natürlichen Aufschlüssen wurden diopsidreiche Gesteine unterschiedlicher Herkunft (z. B. Diopsidit) in verschiedenen geologischen Umgebungen gefunden, beispielsweise in Ophiolithen und Skarnen. Es wurde vorgeschlagen, dass die Diopsidite aus dem Oman-Ophiolith durch Ca-Anreicherung in Serpentinit gebildet und durch die Zirkulation von hydrothermalen Hochtemperaturflüssigkeiten induziert wurden51. Clinopyroxen (insbesondere Diopsid) ist normalerweise ein Hauptbestandteil von Skarnen55,91 und kann durch Kontaktmetamorphose an globalen Kontinentalbögen gebildet werden, die langfristige Speicherorte für Sedimentkarbonate sind50. Der Diopsidit kann das Produkt von Harzburgit-Reaktionen im obersten Erdmantel oder Gabbro-Reaktionen in der untersten Erdkruste mit hydrothermalen Flüssigkeiten sein52. Der Diopsidit kann auch durch teilweises Schmelzen des angereicherten lithosphärischen Mantels kristallisieren54. Der magmatische Diopsidit kann über ein großes Gebiet von mehreren Quadratkilometern freigelegt werden54, obwohl die Gesamtmenge an Diopsidit nicht bestimmt werden kann. Einige experimentelle Studien haben den Karbonisierungsprozess von Diopsid untersucht13,14. Der reichlich vorhandene Calcit entsteht während der Karbonisierung in Verbindung mit der Serpentinisierung, wie hier in der Untersuchung von serpentinisiertem Diopsidit (Abb. 3) unter natürlichen Bedingungen dargestellt. Daher sind diopsidreiche Gesteine vielversprechend für die CO2-Speicherung über gekoppelte Auflösungs- und Fällungsprozesse. Die CCS- oder Kohlenstoffkreislauf-Bedeutung von exponierten diopsidreichen Gesteinen sollte nicht vernachlässigt werden, obwohl weitere Arbeiten erforderlich sind, um abzuschätzen, wie viel CO2 in diopsidreichen Gesteinen im globalen Kontext gespeichert werden kann.

Die optische Kathodolumineszenz (CL)-Bildgebung wurde mit einem Zeiss A1-Mikroskop in Verbindung mit einem CLF-2CL-System von Beacon Innovation International Inc. (BII) am Experimental Center, School of Earth Sciences, China University of Geosciences (Wuhan) durchgeführt. Das CL-System wurde mit einer Beschleunigungsspannung von ~15 kV und einem Strom von ~280 mA betrieben.

Die Raman-Mikrospektroskopie wurde am State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology der China University of Geosciences (Wuhan) unter Verwendung eines konfokalen Raman-Systems wITec ɑ 300 in Verbindung mit einem Peltier-gekühlten EMCCD-Detektor durchgeführt. Es wurde eine Laseranregung bei 532 nm mit einer Ausgangsleistung zwischen 3 und 10 mW verwendet. Die Spektren wurden unter Verwendung von Objektiven mit 100-facher Vergrößerung (NA = 0,9) und einer optischen Faser mit 50 μm Durchmesser erhalten. Es wurde ein 600 g/mm-Gitter verwendet, was eine spektrale Auflösung von ~4 cm-1 ergab. Raman-Spektren wurden in konfokalen Tiefen von mindestens 1 μm unter der Dünnschnittoberfläche aufgenommen. Zur Verarbeitung aller Raman-Spektren wurde die Software WITec Project Five 5.1 Plus verwendet. Die Spektren wurden mit einer Hintergrundsubtraktionspolynomanpassung verarbeitet, typischerweise in der Größenordnung von 4–6. Die Raman-Spektren von Serpentinenspezies weisen Peaks im OH-Streckschwingungsbereich (3550–3800 cm−1) auf.

Studien zur Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie (FI-SEM) wurden am Experimental Center, School of Earth Sciences, China University of Geosciences (Wuhan) unter Verwendung eines neuen Feldemissions-Rasterelektronenmikroskops Sigma 300VP FEG-SEM mit einem energiedispersiven Spektrometer durchgeführt ( EDS)-Detektor für detaillierte submikroskopische Mikrostrukturanalysen. Rasterelektronenmikroskopie wurde verwendet, um Rückstreubeugungsbilder mit einer Punktgröße von 6,0 mm zu erhalten. Der Strahlstrom und die Beschleunigungsspannung wurden auf 15 nA bzw. 20 kV eingestellt; der Arbeitsabstand betrug ~12 mm. Die angegebene Verweilzeit betrug > 20 min.

Die Zusammensetzung des gesamten Gesteins wurde bei Wuhan Sample Solution Analytical Technology Co., Ltd., Wuhan, analysiert. Die Hauptelementanalyse des gesamten Gesteins wurde mit der Schmelzmethode durchgeführt. Das Flussmittel war eine Mischung aus Lithiumtetraborat, Lithiummetaborat und Lithiumfluorid (45:10:5), und Ammoniumnitrat und Lithiumbromid wurden als Oxidationsmittel bzw. Trennmittel verwendet. Die Schmelztemperatur betrug 1050 °C und die Schmelzzeit 15 Minuten. Für die Analyse der Hauptelemente im gesamten Gestein wurde ein wellenlängendispersives Röntgenfluoreszenzspektrometer (RFA) Zsx Primus II von RIGAKU, Japan, verwendet. Die Röntgenröhre war ein 4,0-kW-Endfenster-Rh-Target. Die Testbedingungen umfassten eine Spannung von 50 kV und einen Strom von 60 mA. Alle wichtigen Elementanalyselinien sind kα. Für die Standardkurve wurde das nationale Standardmaterial, die Gesteinsstandardprobe GBW07101-14, verwendet. Die Daten wurden mit der theoretischen α-Koeffizientenmethode korrigiert. Die relativen Standardabweichungen (RSDs) betrugen weniger als 2 %.

Spurenelementanalysen im gesamten Gestein wurden mit einem Agilent 7700e ICP‒MS bei Wuhan Sample Solution Analytical Technology Co., Ltd., Wuhan, China, durchgeführt. Das detaillierte Probenaufschlussverfahren war wie folgt: (1) Probenpulver (200 Mesh) wurde in einen Ofen bei 105 °C gegeben und 12 Stunden lang getrocknet; (2) 50 mg des Probenpulvers wurden genau abgewogen und in eine Teflonbombe gegeben; (3) 1 ml HNO3 und 1 ml HF wurden langsam in die Teflonbombe gegeben; (4) die Teflonbombe wurde in einen Edelstahl-Druckmantel gegeben und in einem Ofen für > 24 Stunden auf 190 °C erhitzt; (5) Nach dem Abkühlen wurde die Teflonbombe geöffnet und auf eine Heizplatte bei 140 °C gestellt und bis zur beginnenden Trockne eingedampft. Anschließend wurde 1 ml HNO3 zugegeben und erneut bis zur Trockne eingedampft. (6) 1 ml HNO3, 1 ml MQ-Wasser und 1 ml einer 1 ppm internen Standardlösung wurden zugegeben, die Teflonbombe wurde wieder verschlossen und für > 12 Stunden bei 190 °C in den Ofen gestellt; (7) Die endgültige Lösung wurde in eine Polyethylenflasche überführt und durch Zugabe von 2 % HNO3 auf 100 g verdünnt. Als externe Standards wurden die Felsstandards BHVO-2, GSR-1 und GSR-3 verwendet. Die Genauigkeit lag im Allgemeinen bei > 10 %. Die Ergebnisse sind in der Ergänzenden Anmerkung 1 dargestellt.

Hauptelemente wurden mit einer Elektronenmikrosonde JEOL JXA-8230 bei Wuhan Sample Solution Analytical Technology Co., Ltd., Wuhan, China, identifiziert. Die Betriebsbedingungen waren wie folgt: 15 kV Beschleunigungsspannung, 20 nA Becherstrom, 1 μm (für Diopsid) oder 3 μm (für Serpentin und Calcit) Strahldurchmesser. Als Standards für die Kalibrierung wurden eine Reihe natürlicher Mineralien verwendet. Rohdaten wurden mit einem ZAF-Algorithmus korrigiert (wobei Z = Elementatomzahl, A = Röntgenabsorption, F = Röntgenfluoreszenz). Die Ergebnisse sind in der Ergänzenden Anmerkung 2 dargestellt.

Spurenelementanalysen von Mineralien wurden von LA-ICP‒MS bei Wuhan Sample Solution Analytical Technology Co., Ltd., Wuhan, China, durchgeführt. Die Laserprobenahme wurde mit einem GeoLasPro-Laserablationssystem durchgeführt, das aus einem COMPexPro 102 ArF-Excimerlaser (Wellenlänge 193 nm und maximale Energie 200 mJ) und einem optischen MicroLas-System bestand. Zur Erfassung der Ionensignalintensitäten wurde ein Agilent 7700e ICP-MS-Gerät verwendet. Als Trägergas wurde Helium verwendet. Als Make-up-Gas wurde Argon verwendet und über ein T-Stück mit dem Trägergas gemischt, bevor es in das ICP gelangte. Die Punktgröße und Frequenz des Lasers wurden in dieser Studie auf 44 µm bzw. 5 Hz eingestellt. Die Spurenelementzusammensetzungen von Mineralien wurden anhand verschiedener Referenzmaterialien (BHVO-2G, BCR-2G und BIR-1G) kalibriert. Jede Analyse umfasste eine Hintergrunderfassung von etwa 20–30 Sekunden, gefolgt von einer 50 Sekunden dauernden Datenerfassung aus der Probe. Die Excel-basierte Software ICPMSDataCal wurde verwendet, um eine Offline-Auswahl und -Integration von Hintergrund- und Analysesignalen, eine Zeitdriftkorrektur und eine quantitative Kalibrierung für die Spurenelementanalyse durchzuführen. Die Ergebnisse sind in der Ergänzenden Anmerkung 3 dargestellt.

Alle in diesem Beitrag verwendeten Daten sind im Haupttext, in den Zusatzdateien oder in den zitierten Artikeln verfügbar. Bei Fragen zu den Daten wenden Sie sich bitte an die kommunizierenden Autoren.

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Wir bedanken uns für sorgfältige Rezensionen durch zwei anonyme Gutachter und für Vorschläge des Redaktionsmitglieds, Prof. Caterina De Vito. Diese Forschung wurde hauptsächlich gemeinsam von den National Natural Science Foundations of China (Grant-Nr. 41972220), dem National Key Research and Development Program (Grant-Nr. 2017YFC0602401) und dem Excellent Youth Fund der National Natural Science Foundation of China (Grant-Nr. 41722207).

Staatliches Schlüssellabor für geologische Prozesse und Mineralressourcen, School of Earth Sciences, China University of Geosciences, Wuhan, 430074, China

Dingkui Zhou, Shuyun Cao, Jianhua Liu, Xiaowen Li, Yanlong Dong, Jie Bai und Hu Li

Abteilung für Umwelt und Biodiversität, Paris-Lodron-Universität Salzburg, Hellbrunner Str. 34, 5020, Salzburg, Österreich

Franz Neubauer

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SC konzipierte das Projekt und erhielt Mittel für die Feld- und Analysekosten. Alle Autoren (DZ, SC, JL, XL, YD, FN, JB und HL) beteiligten sich an der Feldarbeit und Analyse, und die Laborarbeit wurde von DZ mit JL und XL geleitet und von SC betreut. Das Manuskript wurde von DZ und SC verfasst , mit Bearbeitung durch FN

Korrespondenz mit Shuyun Cao.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Zhou, D., Cao, S., Liu, J. et al. Karbonisierung und Serpentinisierung von Diopsid im Altun-Gebirge im Nordwesten Chinas. Sci Rep 12, 21361 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-25612-5

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Eingegangen: 29. Juni 2022

Angenommen: 01. Dezember 2022

Veröffentlicht: 09. Dezember 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-25612-5

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