Chemisch funktionalisierte Edelmetall-Nanokristalle für die Elektrokatalyse

16. Februar 2023

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von der Chinesischen Akademie der Wissenschaften

Die Elektrokatalyse ist ein grenzflächendominierter Prozess, bei dem die Aktivität des Katalysators stark vom Adsorptions-/Desorptionsverhalten der Reaktanten/Zwischenprodukte/Produkte an den aktiven Zentren abhängt. Aus der Perspektive des Katalysatordesigns wird die chemische Funktionalisierung auf Edelmetalloberflächen zwangsläufig den Reaktionsprozess beeinflussen, der als eine der effektivsten Strategien zur Abstimmung der elektrokatalytischen Leistung von Edelmetall-Nanokristallen gilt.

Kürzlich veröffentlichte ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. Yu Chen von der Shaanxi Normal University, China, einen Artikel auf dem Gebiet der Edelmetallelektrokatalyse. Ihr Artikel fasst die Synthesemethoden von mit Polyamin (PAM) funktionalisierten Edelmetall-Nanoelektrokatalysatoren und ihre Anwendungen in elektrokatalytischen Reaktionen zusammen und präsentiert den Forschungsfortschritt, aktuelle Mängel, Herausforderungen und Zukunftsaussichten chemisch funktionalisierter Edelmetall-Elektrokatalysatoren, die im Chinese Journal veröffentlicht wurden der Katalyse.

Zunächst wird der Bildungsmechanismus von mit PAM-Molekülen funktionalisierten Edelmetall-Nanokristallen diskutiert. Die Autoren erklären, dass PAM über eine große Anzahl an Aminogruppen (−NH2) und/oder Iminogruppen (−NH−) verfügt, bei denen das freie Elektronenpaar am Stickstoffatom eine starke Koordinationsfähigkeit besitzt. Bei der hydrothermischen Reaktion kann PAM gut mit PtII, RhIII, PdII und AgI interagieren und Komplexe bilden, wodurch der Wachstumsprozess von Edelmetall-Nanokristallen von der thermodynamischen Kontrolle zur kinetischen Kontrolle umgewandelt wird.

Unter kinetischer Kontrolle neigt die endgültige Form von Edelmetall-Nanokristallen nicht mehr dazu, Nanokügelchen mit minimaler freier Oberflächenenergie zu bilden, und je nach Reaktionsbedingungen werden verschiedene anisotrope Nanostrukturen erhalten, wie z. B. Nanowürfel, Nanodrähte, Nanoblätter und Nanonetzwerke.

Die PAM-funktionalisierten Elektrokatalysatoren werden in einigen wichtigen elektrochemischen Reaktionen wie der Wasserstofffällungsreaktion (HER) und der Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR) eingesetzt, die im Allgemeinen eine erhöhte Elektroaktivität aufweisen. Typischerweise wird eine große Menge an −NH2 und −NH− in PAM protoniert, um in sauren oder neutralen Medien −NH3+ und −NH2+ zu bilden, was direkt zu einem Anstieg der Oberflächenprotonenkonzentration von PAM-funktionalisierten Edelmetall-Nanokristallen führt.

Für protonengekoppelte elektrokatalytische Reaktionen wie HER und ORR weisen PAM-funktionalisierte Edelmetall-Nanokristalle aufgrund der Protonenanreicherung an der Grenzfläche niedrigere Reaktionsüberpotentiale und eine höhere katalytische Effizienz auf. Darüber hinaus werden die Auswirkungen der PAM-Funktionalisierung (z. B. elektronischer Effekt, sterischer Hinderungseffekt, Gruppeneffekt) auf die Katalysatoraktivität und -selektivität hervorgehoben.

Abschließend werden die Defizite, Herausforderungen und Perspektiven in diesem vielversprechenden aufstrebenden Forschungsgebiet kurz zusammengefasst. Diese Arbeit zielt darauf ab, eine stärkere Aufmerksamkeit für die Funktionalisierung und Katalyse von Oberflächen/Grenzflächen zu wecken, die Investitionen in die Forschung zur Funktionalisierung von Oberflächen/Grenzflächen zu erhöhen und unsere zukünftige Produktion erneuerbarer Energien und Umwelttechnologien im Zusammenhang mit der Elektrokatalyse zu verändern.

Mehr Informationen: Qi Xue et al., Chemisch funktionalisierte Edelmetall-Nanokristalle für die Elektrokatalyse, Chinese Journal of Catalysis (2023). DOI: 10.1016/S1872-2067(22)64186-X

Zur Verfügung gestellt von der Chinesischen Akademie der Wissenschaften