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Fingerabdrücke magnetisch induzierter Ladungsdichtewellen in Monoschicht-Graphen jenseits der halben Füllung
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Fingerabdrücke magnetisch induzierter Ladungsdichtewellen in Monoschicht-Graphen jenseits der halben Füllung

Jan 04, 2024

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 21664 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Eine Ladungsdichtewelle ist ein Kondensat von Fermionen, deren Ladungsdichte eine weitreichende periodische Modulation aufweist. Eine solche Ladungsdichtewelle kann grundsätzlich als makroskopischer Quantenzustand beschrieben werden und es ist bekannt, dass sie durch verschiedene Entstehungsmechanismen entsteht. Dies sind der gitterverformende Peierls-Übergang, die gerichtete, zur Ausrichtung fermionischer Wellenvektoren neigende Fermi-Oberflächenschachtelung oder die generische Ladungsordnung, die im Gegensatz dazu ausschließlich mit der ungerichteten effektiven Coulomb-Wechselwirkung zwischen Fermionen verbunden ist. In zweidimensionalen Dirac/Weyl-ähnlichen Systemen wird die Existenz von Ladungsdichtewellen nur theoretisch im ultraniedrigen Energiebereich bei halber Füllung vorhergesagt. Indem wir Graphen als Wirt zweidimensionaler Fermionen nutzten, die von einem Dirac/Weyl-Hamiltonianer beschrieben wurden, haben wir indirekt die effektive gegenseitige Coulomb-Wechselwirkung zwischen Fermionen durch Adsorption von Tetracyanochinodimethan an der Oberseite in der unteren Bedeckungsgrenze abgestimmt. Dadurch gelang uns die Entwicklung einer neuartigen, niedrigdimensionalen dissipativen Ladungsdichtewelle von Weyl-ähnlichen Fermionen, die sogar über die Hälfte der Füllung hinaus mit zusätzlicher magnetinduzierter Lokalisierung und Quantisierung reicht. Diese Ladungsdichtewelle erscheint sowohl im Elektronen- als auch im Lochspektrum.

Eine Ladungsdichtewelle (CDW) ist ein kollektiver Zustand wechselwirkender Fermionen1,2,3, der grundsätzlich als Quantenzustand mit einer makroskopischen Phase2,4,5,6 beschrieben werden kann. Ein solches Kondensat ist durch eine periodische Modulation der Ladungsträgerdichte gekennzeichnet, die dissipative elektronische Transportsignaturen zeigt3,7,8,9,10. Zwei häufige CDW-Bildungsmechanismen sind die Peierls-Verzerrung11 und die Fermi-Oberflächenschachtelung11,12. Eine weitere Option ist die generische Ladungsordnung aufgrund der effektiven Coulomb-Wechselwirkung zwischen den Fermionen11. Aus all diesen Gründen bieten CDWs verschiedene potenzielle Anwendungen in Quantenspeicherkomponenten13,14 und Quantencomputergeräten15,16. Folglich erfreuen sich die theoretische Beschreibung sowie die experimentelle Untersuchung der CDW-Zustandsbildung in niedrigdimensionalen (low-D) oder unkonventionellen fermionischen Systemen, die beispielsweise aus 3D-Weyl- oder Low-D-Dirac- und Weyl-ähnlichen Fermionen bestehen, weiterhin großer Beliebtheit Achtung17,18,19,20,21,22,23,24,25,26,27. 2D-Beispiele für Letzteres finden sich in Kagomé-, Lieb- und hexagonalen Gittern28,29. Kagomé-Gitter werden im Allgemeinen nur in Schichtstrukturen realisiert und trotz eines gut etablierten theoretischen Rahmens30,31 und einer Reihe experimenteller Berichte32,33,34 über die CDW-Bildung bleiben eine Reihe offener Fragen ungelöst. In ähnlicher Weise wurden elektronische Lieb-Gitter und die CDW-Bildung darin aus theoretischer Sicht diskutiert35,36, ihre experimentelle Umsetzung erwies sich jedoch als äußerst anspruchsvoll37,38,39. Schließlich wurden im faszinierenden Fall von zweidimensionalen hexagonalen Gittern nur theoretische Arbeiten durchgeführt20,21,22,23. Diese Arbeiten zeigten, dass sich CDWs aus der halbmetallischen Phase durch generische Ladungsordnung bilden könnten, vorausgesetzt, die entsprechenden Abstoßungen vor Ort und über große Entfernungen könnten entsprechend im Verhältnis zur kinetischen Energie abgestimmt werden20,21,22,23. Dies wird jedoch nur im ultraniedrigen Energiegrenzwert bei halber Füllung, also am Ladungsneutralitätspunkt (CNP), vorhergesagt. Bemerkenswerterweise könnte die Bildung eines solchen Ladungsordnungszustands theoretisch auch über die halbe Füllung hinaus erreicht werden, wenn eine zusätzliche magnetisch induzierte Lokalisierung bereitgestellt wird. Das heißt, solange das Verhältnis der magnetischen Länge \(l_{B}\) und dem mittleren Abstand zwischen Ladungsträgern \(r_{s}\) kleiner oder gleich eins ist40. Die Entwicklung einer CDW in 2D-Weyl-ähnlichen fermionischen Systemen in einem Magnetfeld hängt daher im Allgemeinen von der effektiven paarweisen Coulomb-Wechselwirkung relativ zur kinetischen Energie \(r_{s}\) und \(l_{B}\)41 ab . Hier demonstrieren wir die Bildung einer beispiellosen CDW der 2D-Weyl-ähnlichen Fermionen, die in Graphen untergebracht sind, und zwar über die Hälfte hinaus, die die Grenze des hohen Magnetfelds ausfüllt. Bemerkenswerterweise erscheint dieser Zustand sowohl im Elektronen- als auch im Lochspektrum. Aufgrund der dissipativen Natur des elektronischen Transports, der mit CDWs3,7 verbunden ist, ist die Magnetotransportcharakteristik dieser CDW ein maximaler longitudinaler spezifischer Widerstand, begleitet von einem unkonventionell bewerteten transversalen Leitfähigkeitsplateau, quantisiert in \(\frac{{e^{2} }}{h }\) (e: elektrische Elementarladung, h: Planck-Konstante). Wir haben die Entwicklung dieser Signatur in Proben mit unterschiedlicher physisorbierter Tetracyanochinodimethan (TCNQ)-Belastung und teilweise variierendem Magnetfeld beobachtet.

Graphen, standardmäßig ein Halbmetall42,43, bietet durch seine zweiteilige hexagonale Gitterstruktur ein perfektes Modellsystem für die Erforschung von Ladungsordnungsphänomenen mit niedrigem D. Im Niederenergiebereich kann es durch einen masselosen 2D-Dirac/Weyl-Hamiltonianer der Form44 beschrieben werden

mit \(\hbar\) der reduzierten Planck-Konstante, \(\nu_{F}\) der Fermi-Geschwindigkeit, \({{\varvec{\upsigma}}} = \left( {\sigma_{x}} ,\ user2{ }\sigma_{y} \right)\) der Pauli-Matrizenvektor und \({\varvec{k}}\) der Wellenvektor44. Das heißt, beide Untergitter tragen zu den elektronischen Zuständen in der Nähe der Punkte im reziproken Raum bei, an denen sich Valenz- und Leitungsband berühren (\(K\) bzw. \(K^{\prime }\)-Punkte). Die Beiträge der Untergitter spiegeln sich in der Tatsache wider, dass die elektrischen Wellenfunktionen Zweikomponentenspinoren sind45. Diese Wellenfunktionen in der Nähe von \(K\) und \(K^{\prime }\) sind gegeben durch \(\psi_{{K,K^{\prime } }} \left( {\varvec{k}} \right ) = \frac{1}{\sqrt 2 } \left( {\begin{array}{*{20}c} 1 \\ {se^{{ \pm i\theta_{\varvec{k}} }} } \\ \end{array} } \right)\), wobei \(s = \pm 1\) der Bandindex ist, das \(\pm\) im Exponenten \(K\) und \( K^{\prime }\) und \(\theta_{\varvec{k}}\) ist der Polarwinkel von \({\varvec{k}}\)43. Auch Gl. (1) zeigt, dass die Dispersionsrelation \(E\left( {\varvec{k}} \right) = \hbar v_{F} \left| {\varvec{k}} \right|\) linear ist diese Grenze.

Aufgrund dieser linearen Dispersionsbeziehung ist jedoch die effektive Coulomb-Wechselwirkung, beschrieben durch das Verhältnis \(\frac{{E_{C} }}{{E_{K} }}\) der paarweisen Coulomb-Abstoßung \(E_{C }\) und die kinetische Energie der Teilchen \(E_{K}\) hängt ausschließlich von der dielektrischen Funktion ϵ des Systems ab. Daher kann es nicht über eine Erhöhung der Ladungsträgerdichte eingestellt werden (vgl. Ergänzende Anmerkung 1)46. Das heißt, Techniken zur Anpassung der Trägerdichte wie Gating oder die Substitution oder Interkalation von Dotierstoffen sind tatsächlich nicht geeignet, die CDW-Bildung in solchen Systemen zu induzieren. Dennoch erreichten wir die CDW-Bildung in Graphen durch Physisorption von TCNQ an der Oberfläche47,48,49 in der unteren Bedeckungsgrenze: Die Anwesenheit der TCNQ-Moleküle moduliert die Screening-Eigenschaften und damit ϵ des Systems. Dieser Strategie folgend haben wir ϵ so eingestellt, dass der günstige Bereich für die CDW-Bildung (\(\frac{{E_{C} }}{{E_{K} }} \gtrsim\) 1; vgl. Ergänzende Anmerkung 1) erreicht wird (Abb. 1).

Schematische Darstellung einer generischen ladungsgeordneten CDW-Bildung und grundlegender Probenverarbeitung: (a) Schematische Darstellung (nicht maßstabsgetreu) eines CDW-Bildungsmechanismus aufgrund der generischen Ladungsordnung. Links: Graphen (schwarzes Gitter) mit unmodulierter Elektronendichte (gelb). Mitte: Die Größe der effektiven gegenseitigen Coulomb-Wechselwirkung zwischen Ladungsträgern (blaue Kugeln) hängt vom Verhältnis ihrer paarweisen Coulomb-Abstoßung \(E_{C}\) (schwarze Pfeile) und ihrer kinetischen Energie \(E_{K}\) ab. (dunkeloranger Pfeil) (vgl. Ergänzende Anmerkung 1)46. Rechts: Sobald \(E_{C}\) über \(E_{K}\) herrscht, kann sich grundsätzlich ein CDW-Zustand entwickeln, der eine periodische Modulation der Ladungsdichte aufweist. Hier ist beispielsweise und zu reinen Visualisierungszwecken ein willkürlich ausgewählter eindimensionaler CDW-Fall schematisch dargestellt9,10. (b) Prinzipieller Arbeitsablauf (nicht maßstabsgetreu) des experimentellen Ansatzes. Links: Zufällige Ablagerung von TCNQ-Molekülen (schwarz: Kohlenstoff, rot: Stickstoff, blau: Wasserstoff) auf dem Graphengitter (hellblau) aus der Gasphase. Mitte: Charakterisierung der Proben mittels Mikro-Raman-Spektroskopie (einfallendes und gestreutes Licht durch Kegel angezeigt). Rechts: Eine elektrisch kontaktierte Probe in Hall-Bar-Geometrie und Prinzipaufbau für Transportmessungen. Bei Magnetotransportmessungen ist das Magnetfeld senkrecht zur Probenebene ausgerichtet.

Für unseren Fall von in Graphen gehosteten 2D-Weyl-ähnlichen Fermionen eignen sich zufällig abgelagerte Dotierstoffmoleküle hervorragend, um die Abschirmung innerhalb des Systems zu modulieren. Insbesondere TCNQ bietet eine hohe Elektronenaffinität mit einem Ladungstransfer von ~ 0,3 Elektronen pro Molekül47,48,49. Das geladene Molekül induziert eine Störung innerhalb der elektrostatischen Potentiallandschaft, die durch das Graphengitter bereitgestellt wird, und moduliert die dielektrische Funktion ϵ des Systems46,50. Darüber hinaus beträgt der TCNQ-Graphen-Abstand ~ 3 Å47,48,49, was zusammen mit den gleichen Abmessungen und der Symmetrie von TCNQ zum hexagonalen Graphengitter vernachlässigbare Gitterverformungen47,48,49 impliziert, wodurch die 2D-Weyl-ähnliche Natur von erhalten bleibt die Fermionen. Wir weisen darauf hin, dass grundsätzlich jede Molekülstruktur mit einem ausreichend hohen Ladungstransfer und ohne schädliche Auswirkungen auf die Graphengitterstruktur ebenfalls geeignet ist (z. B. Tetrathiafulvalen). Dieser Linie folgend haben wir drei TCNQ/Graphen-Proben (S1 bis S3) mit unterschiedlichen Mengen an abgeschiedenem TCNQ hergestellt (Variation der Verdampfungszeit \(t_{TCNQ}\) von 65, 55 bis 40 Minuten). Diese haben wir mithilfe von Mikro-Raman-Spektroskopie vor und nach der TCNQ-Abscheidung charakterisiert, um ein Maß für den gesamten Ladungstransfer (Dotierung) und die durchschnittlichen Abstände innerhalb der zufälligen TCNQ-Verteilung zu erhalten. Abbildung 2a zeigt die Spektren einer beispielhaften Graphenflocke. Nach der TCNQ-Abscheidung wurde eine Verschiebung der G-Band-Peakposition hin zu größeren Wellenzahlen festgestellt, was charakteristisch für p-Typ-Dotierung ist51. Die Verschiebung der 2D-Band-Peakposition ist weniger ausgeprägt, weist jedoch auch darauf hin, dass die Gesamtgitterstruktur des Graphens nicht wie erwartet durch den TCNQ stark beeinträchtigt wird52,53. Aus der G-Band-Verschiebung kann die Änderung der Ladungsträgerdichte \(\delta n_{2D}\) abgeschätzt werden (vgl. Abschnitt Methoden). In Abb. 2b ist \(\delta n_{2D}\) gegen \(t_{TCNQ}\) aufgetragen. Wie erwartet steigt \(\delta n_{2D}\) mit der Menge an eingezahltem TCNQ. Außerdem nimmt die D-Band-Intensität \(I_{D}\) in allen Stichproben zu, was auf mehr Punkte mit gebrochener Translationsinvarianz hinweist. Der durchschnittliche Abstand solcher Punkte \(\Delta\) kann durch \({ }\left[ {2.4 \times 10^{ - 10} \;{\text{nm}}^{ - 3} } \right geschätzt werden ] \cdot\uplambda ^{4} \cdot \left( {\frac{{I_{D} }}{{I_{G} }}} \right)^{ - 1}\) (Abb. 2c)54 . Dabei ist \(I_{G}\) die G-Band-Intensität und \(\lambda\) = 532 nm die Anregungswellenlänge. Wichtig ist, dass das beobachtete \(\delta n_{2D}\) und das gefundene \(\Delta\) im Bereich von weniger als hundert bis mehreren hundert nm mit einer niedrigen TCNQ-Abdeckung von weniger als einer Monoschicht übereinstimmen. Dies bestätigt, dass die 2D-Weyl-ähnliche fermionische Natur insgesamt erhalten bleibt, auch unter Berücksichtigung der Länge des Graphen-Elementarzellenvektors55 von 2,46 Å. Die Stichprobenmobilitäten (denen wir uns als nächstes zuwenden werden) bestätigen diese Schlussfolgerung.

Mikro-Raman-Charakterisierung von Graphen/TCNQ-Proben: (a) Beispielhaftes Raman-Spektrum einer Graphenprobe vor und nach der TCNQ-Abscheidung. Die angezeigten Spektren sind Mittelwerte experimenteller Raman-Karten (> 20 Einzelspektren). Bei TCNQ ist ein deutlicher Anstieg der D-Band-Intensität zu beobachten. Die Verschiebung des G-Bandes (\(+ 4\;{\text{cm}}^{ - 1} \pm 1\;{\text{cm}}^{ - 1}\)) zu höheren Wellenzahlen zeigt an Elektronentransfer zum TCNQ51. Bezüglich der Spitzenposition des 2D-Bandes scheint nur eine kleine Verschiebung erkennbar zu sein. (b) Änderung der Ladungsträgerdichte \(\delta n_{2D}\), geschätzt aus der G-Band-Verschiebung als Funktion der TCNQ-Verdampfungszeit \(t_{TCNQ}\). Fehlerbalken resultieren aus Unsicherheiten im Anpassungsverfahren und zufälligen Temperaturschwankungen in den Aufheiz- und Abkühlphasen (siehe Abschnitt „Methode“). Die rote gestrichelte Linie dient als Orientierungshilfe für das Auge. (c) Verhältnis der D- und G-Band-Intensität \(\frac{{I_{D} }}{{I_{G} }}\) für die drei Proben (linke Achse). Je größer \(\frac{{I_{D} }}{{I_{G} }}\), desto kleiner sind die durchschnittlichen Abstände innerhalb der zufälligen TCNQ-Verteilung, wie sie durch \(\Delta\) (rechte Achse)54 widergespiegelt werden. Die gestrichelte Linie dient als Orientierungshilfe für das Auge.

Die elektrischen Messungen wurden bei Raumtemperatur und der Temperatur von flüssigem Helium bei magnetischen Feldstärken \(\left| {\vec{B}} \right| = B =\) 9 und 12 T (S1, S2 bzw. S3) durchgeführt. in Hall-Konfiguration. Im Folgenden bezeichnen wir mit +B und –B die relative Ausrichtung des Feldes zur Probenebene (aus bzw. in die Probenebene hinein). In Abb. 3a ist der Längswiderstand \(\rho_{xx}\) bei Raumtemperatur aller Proben und einer Referenzprobe ohne TCNQ dargestellt. In allen Proben wird der charakteristische ambipolare Feldeffekt in \(\rho_{xx}\) mit einem klar definierten CNP gefunden, der die 2D-Weyl-ähnliche Natur der Fermionen widerspiegelt44,55. Der Einfluss der TCNQ-Abscheidung kann durch die Ladungsträgermobilität \(\mu_{e/h}\) (e Elektronen; h Löcher)56,57 verfolgt werden. Ausgehend von der Referenzprobe nimmt \(\mu_{e/h}\) wie erwartet monoton mit zunehmender Menge an abgeschiedenem TCNQ ab (vgl. Raman-Ergebnisse). Die spezifischen Werte sind: \(\mu_{e/h} = \left( {4040 \pm 83} \right) / \left( {1950 \pm 44} \right)\frac{{{\text{cm} }^{2} }}{{{\text{Vs}}}}\) (S1), \(\mu_{e/h} = \left( {3880 \pm 78} \right) / \left( {4270 \pm 92} \right)\frac{{{\text{cm}}^{2} }}{{{\text{Vs}}}}\) (S2), \(\mu_{e/ h} = \left( {4740 \pm 142} \right) / \left( {4900 \pm 228} \right)\frac{{{\text{cm}}^{2} }}{{{\text {Vs}}}}\) (S3) und \(\mu_{e/h} = \left( {9730 \pm 63} \right) / \left( {10600 \pm 65} \right)\frac{ {{\text{cm}}^{2} }}{{{\text{Vs}}}}\) (Referenz). Ebenso verringert sich das Maximum von \(\rho_{xx}\) erwartungsgemäß aufgrund der TCNQ-Last55. Wir wenden uns nun dem Magnetotransport bei der Temperatur von flüssigem Helium für diese Proben zu. Zuerst befassen wir uns mit S1, wo die höchste Menge an abgeschiedenem TCNQ vorliegt (\(\Delta \ approx\) 80 nm). In Abb. 3b sind \(\sigma_{xy}\) und das entsprechende \(\rho_{xx}\) als Funktion von \(n_{2D}\) für Magnetfelder B = \(\pm\) dargestellt. ) 9 T. Ein Knick am CNP mit Nullpunkt \(\sigma_{xy}\) ist für beide Magnetfeldrichtungen vorhanden, was auf die mögliche Entwicklung eines Plateaus hinweist. Dies liegt in einem maximalen Bereich von \(\rho_{xx}\), der die Signatur eines CDW-Zustands wäre. Geladene Verunreinigungen verzerren jedoch und können die Bildung kollektiver Moden wie CDWs erheblich behindern3,58. Genauer gesagt gibt es eine systemspezifische kritische ionische Verunreinigungskonzentration \(n_{i}^{\left( c \right)}\), oberhalb derer kein CDW existieren oder sich entwickeln kann (weiter unten im Abschnitt „Diskussion“ behandelt)58 .

Elektrische (Magneto-)Transportmessungen von Graphen/TCNQ-Proben bei Raumtemperatur und der Temperatur von flüssigem Helium: (a) Längswiderstand \(\rho_{xx}\) bei Raumtemperatur aller Proben, einschließlich einer Referenzprobe ohne abgeschiedenes TCNQ. Das ambipolare Verhalten von Graphen ist in jedem deutlich zu erkennen. Magnetotransportmessungen (b–d) der Proben S1 bis S3 wurden bei der Temperatur von flüssigem Helium durchgeführt. Querleitfähigkeit \(\sigma_{xy}\) und \(\rho_{xx}\), gemessen bei Magnetfeldern von \(\pm\) 9 T (S1 & S2) und \(\pm\) 12 T (S3). ). (b) S1 zeigt ein Plateau, das auf Knicke mit Null \(\sigma_{xy}\) und einem entsprechenden Maximum \(\rho_{xx}\) am CNP hinweist. Wir stellen fest, dass für ein erheblich ungeordnetes System wie S1 ein asymmetrisches Transportverhalten in Bezug auf das CNP zu erwarten ist, das zusätzliche Merkmale aufweist56. (c) S2 weist ein deutliches lokales Maximum in \(\rho_{xx}\) auf, begleitet von einem ausgeprägten Plateau bei \(\sigma_{xy}\) = \(0\frac{{e^{2} }}{ h}\) für beide Feldrichtungen. Zusätzlich werden Maxima in \(\rho_{xx}\), die durch unkonventionelle Plateaus bei \(\sigma_{xy} = + 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) unterstützt werden, beobachtet (angezeigt). durch gestrichelte Pfeile). Schließlich erscheinen Plateaus bei \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) zusammen mit lokalen Minima in \(\rho_{xx}\) für große \( n_{2D}\), was sie als Quanten-Hall-Zustände bezeichnet. (d) Für S3 liegen Plateaus mit \(\sigma_{xy}\) = \(0\frac{{e^{2} }}{h}\) und maximalem \(\rho_{xx}\) vor am CNP für beide Feldrichtungen. Weitere unkonventionell bewertete Plateaus treten bei \(\sigma_{xy} = + 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) und \(\sigma_{xy} = - 3\,\frac{ {e^{2} }}{h}\), zusammen mit Maxima in \(\rho_{xx}\) (gestrichelte Pfeile) auch für beide Feldrichtungen. Darüber hinaus sind alle Plateaus mit \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) von lokalen Minima in \(\rho_{xx}\) begleitet, die sie identifizieren wie Quanten-Hall sagt.

Mit dem Maximum \(\rho_{xx}\) am CNP, begleitet von einem Knick bei \(\sigma_{xy}\) = 0 \(\frac{{e^{2} }}{h}\) , adressieren wir im nächsten Schritt Probe S2 mit einer kleineren TCNQ-Dichte (\(\Delta \ca. 160\,{\text{nm}}\)). Dies sollte die Entwicklung eines CDW-Staates weniger behindern, da die TCNQ-bezogenen lokalen Gebühren weiter voneinander entfernt sind. In Abb. 3c sind wiederum \(\sigma_{xy}\) und das entsprechende \(\rho_{xx}\) dargestellt. Wir finden für beide B-Richtungen klare lokale Maxima in \(\rho_{xx}\) am CNP. Sie gehen mit ausgeprägten Plateaus \(\sigma_{xy}\) = \(0\frac{{e^{2} }}{h}\) einher, wenn auch bei negativem Feld etwas weniger ausgeprägt. Darüber hinaus treten für beide zusätzliche Maxima in \(\rho_{xx}\) zusammen mit unkonventionellen Plateaus bei \(\sigma_{xy} = + 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) auf B-Richtungen, also die erwartete Signatur einer CDW-Phase. Zusätzlich erscheinen Plateaus bei \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) zusammen mit Signaturen erweiterter lokaler Minima in \(\rho_{xx}\) für positiv B, was diese Plateaus als zur Quanten-Hall-Phase gehörend identifiziert. Da wir die doppelten Hauptmerkmale weitreichender ladungsgeordneter Phasen zur Hand haben, demonstrieren auch die Plateauabhängigkeiten von \(n_{2D}\) die magnetoinduzierte CDW-Bildung in unserem System. Der Übergang \(\sigma_{xy}\) = 0 zu \(+ 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) fällt mit der vollständigen Füllung des n = 0 Landau-Niveaus zusammen (LL ) (\(n_{2D} \ approx \frac{2eB}{h}\)). Das heißt, die Nullleitfähigkeitsplateaus erstrecken sich über den gesamten nullten LL. Der Übergang von \(\sigma_{xy}\) = \(3\,\) zu \(6\,\frac{{e^{2} }}{h}\) findet sich bei der vollständigen Füllung des n = 0 und n = 1 LL (\(n_{2D} \ approx \frac{6eB}{h}\)) analog zu 0 bis \(+ 3\,\frac{{e^{2} }} {h}\) Übergang. Dieser Umstand zusammen mit der Folge der Plateaus \(0\), \(3\) und \(6\,\frac{{e^{2} }}{h}\) mit zunehmendem \(n_{2D}\ ) disqualifiziert andere denkbare Mechanismen wie den Quanten-Hall-Isolator oder die magnetische Katalyse (vgl. Ergänzende Anmerkung 3). Der Zeeman-Effekt ist ebenfalls ausgeschlossen, wie weiter unten gezeigt wird, was schließlich zur Bildung von zwei magnetoinduzierten CDW-Phasen innerhalb von S2 führt. Um die CDW-Bildung in unserem Graphen/TCNQ-System weiter voranzutreiben, soll eine weitere Erhöhung der TCNQ-Trennung und eine Reduzierung potenziell magnetobedingter schädlicher Mechanismen verfolgt werden. Dies wird in S3 erreicht, wo \(\Delta\) mehrere hundert nm beträgt und zusätzlich die magnetische Feldstärke erhöht wird. Durch Letzteres reduzieren wir insbesondere die Nullpunktschwankungen, da ein CDW zusammenbricht, sobald diese mit der CDW-Periodizität vergleichbar werden59. Konkret sind diese Schwankungen in einem Magnetfeld auf die magnetische Länge \(l_{B} = \sqrt {\frac{\hbar }{eB}}\)44 begrenzt. Mit anderen Worten: In S3 werden klarere und/oder mehr CDW-Signaturen erwartet. In Abb. 3d sind die entsprechenden \(\rho_{xx}\) und \(\sigma_{xy}\) dargestellt und wie erwartet für beide Feldrichtungen ein ausgeprägtes Maximum in \(\rho_{xx}\) wird am CNP gefunden, begleitet von einem gut entwickelten \(\sigma_{xy} = 0\frac{{e^{2} }}{h}\)-Plateau. Darüber hinaus sind Plateaus bei \(\sigma_{xy} = + 3\frac{{e^{2} }}{h}\) und \(- 3\frac{{e^{2} }}{h}\ ) sind identifizierbar und koexistieren mit starken lokalen Maxima in \(\rho_{xx}\). Diese Symmetrie der Plateaus sowohl für Elektronen als auch für Löcher ist entscheidend. Es zeigt, dass die experimentellen Beobachtungen nicht mit der bloßen energetischen Position der TCNQ-induzierten lokalisierten Zustände zusammenhängen, da diese nur innerhalb des Lochspektrums in einer Tiefe von etwa 250 meV liegen47. Es bleibt noch zu erwähnen, dass auch Plateaus mit \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) für beide Feldrichtungen identifiziert werden können. All dies geht mit (unterschiedlich) gut entwickelten lokalen Minima in \(\rho_{xx}\) einher, die sogar \(\rho_{xx}\) = 0 für \(\sigma_{xy} = + 6\frac) erreichen {{e^{2} }}{h}\) für positives Feld. Wichtig ist, dass trotz der Unterschiede in S2 und S3 die Übergangspunkte zwischen den verschiedenen Plateaus unter den gleichen Bedingungen auftreten, d. h., sobald n = 0 LL (0 \(\to\) \(\pm 3\frac{{ e^{2} }}{h}\)) ist und sowohl die n = 0 als auch die n = 1 LLs (\(\pm 3\) \(\to\) \(\pm 6\frac{{ e^{2} }}{h}\)) vollständig gefüllt sind.

Die Abhängigkeiten der Übergangspunkte zwischen \(\sigma_{xy}\)-Plateaus von der Magnetfeldstärke offenbaren weitere Einblicke und Konsistenzen innerhalb der beobachteten CDW-Zustände, die wir der Einfachheit halber als CDW0 und CDW3 bezeichnen (Indizes beziehen sich auf den transversalen Leitfähigkeitswert). . Wenn wir hier S3 mit den deutlichsten entwickelten Merkmalen ansprechen, stellen wir fest, dass die 0- und \(\pm 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\)-Plateaus für B \(\ge 4\,T) sofort erscheinen \) (vgl. Ergänzende Anmerkung 4). Insbesondere unterhalb dieser Feldstärke sind keine Plateaus (einschließlich Quanten-Hall-Plateaus) zu beobachten. Das heißt, das System begünstigt direkt energetisch eine CDW-Phasenbildung selbst im Grenzbereich von niedrigem \(n_{2D}\). In Abb. 4 gehen wir detaillierter auf unsere Beobachtung der Plateauübergänge 0 \(\to\) 3 \(\frac{{e^{2} }}{h}\) und 3 \(\to\) 6 ein \(\frac{{e^{2} }}{h}\). Wir haben die entsprechenden \(n_{2D}\) an den Übergängen extrahiert und festgestellt, dass diese perfekt mit der theoretisch erwarteten LL-Entartungsentwicklung mit zunehmendem B-Feld übereinstimmen. Das heißt, auf Geraden mit den Steigungen \(\frac{2e}{h}\) bzw. \(\frac{6e}{h}\) (oberes Feld, Abb. 4). Ein solches Verhalten steht im Einklang mit einem orbital quantisierten CDW-Zustand, bei dem die CDW-Periodizität linear mit B60 skaliert. Bemerkenswerterweise zeigen die Ergebnisse, dass die CDW-Zustände unabhängig von der tatsächlichen Füllung eines LL an allen B bestehen bleiben. Wir haben außerdem die energetischen Breiten Pw von \(\sigma_{xy}\) = 0 und \(3\,\frac) extrahiert {{e^{2} }}{h}\) Plateaus (unteres Feld, Abb. 4). Die beobachteten Breiten schließen die Zeeman-Aufspaltung aus, da andernfalls B > 700 T bzw. > 170 T erforderlich wäre44.

Magnetfeldabhängigkeiten von Plateauübergangspunkten und -breiten: oben: Ladungsträgerdichten \(n_{2D}\), bei denen ein Übergang von 0 \(\to\) 3 \(\frac{{e^{2} }}{ h}\) bis 3 \(\to\) 6 \(\frac{{e^{2} }}{h}\) gefunden (vgl. Ergänzende Anmerkung 4). Äquivalente Übergangspunkte bei positiver und negativer Leitfähigkeit und beiden Magnetfeldrichtungen wurden gemittelt. Die resultierende Standardabweichung, hier der relevante Fehler, spiegelt sich in den angezeigten Fehlerbalken wider. Durchgezogene Linien haben die theoretische Steigung \(\frac{2e}{h}\) und \(\frac{6e}{h}\), die der zunehmenden LLs-Entartung mit B entspricht. Bemerkenswert ist, dass die experimentell beobachteten Übergangspunkte von CDW0 zu CDW3 und CDW3 bis QH stimmen hervorragend mit beiden Degenerationslinien überein. Die Indizes bezeichnen den transversalen Leitfähigkeitswert, QH bezieht sich auf das Quanten-Hall-Verhalten. Unten: Energiebreiten Pw der Plateaus \(\sigma_{xy} = 0\) und \(\pm 3\frac{{e^{2} }}{h}\), gefunden für S3, aufgetragen als Funktion des Magnetismus Feldstärke (Fehlerbalken erklären die erweiterte Auslenkung an den Plateaurändern). Die Klammern bezeichnen den jeweiligen \(\sigma_{xy}\)-Wert in Einheiten von \(\frac{{e^{2} }}{h}\) und die relative Magnetfeldrichtung \(\left( \pm \ Rechts)\). Gestrichelte Linien dienen als Orientierungshilfe für das Auge.

Die Übergänge zwischen den CDW-Phasen und der Quanten-Hall-Phase (in der Füllgrenze höherer LLs) spiegeln das Zusammenspiel verschiedener Abschirmungsquellen und der magnetisch induzierten Lokalisierung in unserem System wider. Bezüglich des Screenings führt die durch den TCNQ eingeführte Potentialmodulation für kleine \(n_{2D}\) nur innerhalb des LL von n = 0 zu einer Verringerung von ϵ und ermöglicht dadurch die Bildung eines CDW. Die Abschirmung, die die Ladungsträger innerhalb des LL mit n = 0 erfahren, ist daher eine Kombination aus dem TCNQ-induzierten und dem vollständig gefüllten Lochspektrum59. Bei weiterer Besetzung höher gelegener LLs kommt es auch zu weiteren Änderungen der Abschirmung innerhalb des höchsten besetzten LLs aus vollständig gefüllten tiefer gelegenen LLs. Dies impliziert, dass die effektive Coulomb-Wechselwirkung in jedem LL grundsätzlich unterschiedlich ist. Insbesondere stimmen unsere Ergebnisse damit überein, dass tiefer liegende gefüllte LLs tendenziell das Screening für die höheren LLs verstärken59. Bezüglich der Lokalisierungswirkung des Magnetfeldes40 gilt für alle \(n_{2D}\) unterhalb des Übergangs zu \(\pm 3\frac{{e^{2} }}{h}\), \(l_ {B}\) ist kleiner oder betragsmäßig vergleichbar mit \(r_{s}\), d. h. die CDW-Bildung wird hauptsächlich in diesem \(n_{2D}\)-Bereich unterstützt. Mit anderen Worten, die CDW0 wird sowohl durch das Screening als auch durch die magnetisch induzierte Lokalisierung unterstützt. Jenseits des Übergangs liegt im CDW3-Regime \(\frac{{l_{B} }}{{r_{S} }}\) in der Größenordnung von Eins, d. h. die magnetische Lokalisierung ist weniger ausgeprägt. Wir beobachten jedoch immer noch die CDW-Signatur, was darauf hindeutet, dass die Elektron-Elektron-Wechselwirkungen trotz der schwächeren Lokalisierung ausreichend stark sind, um die Ladungsordnung zu begünstigen. Nur wenn \(\frac{{l_{B} }}{{r_{S} }} \sim 2\), der Übergang zur Quanten-Hall-Phase mit \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{ {e^{2} }}{h}\) und verschwindendes \(\rho_{xx}\) gefunden. Das Zusammenspiel von Abschirmung und Magnetfeldlokalisierung erklärt somit die Abfolge von Plateaus und den Übergang von der CDW- zur Quanten-Hall-Phase mit der Besetzung höherer LLs. Die magnetische Länge setzt darüber hinaus eine physikalisch sinnvolle Untergrenze von \(2l_{B}\) für die CDW-Periodizität, was auch mit dem Umstand übereinstimmt, dass die CDW-Phasen bei jeder einzelnen LL-Füllung bestehen bleiben. Der Vollständigkeit halber stellen wir im Zusammenhang mit der CDW-Bildung fest, dass die schwach entwickelte Plateausignatur bei \(\sigma_{xy} = 0\frac{{e^{2} }}{h}\) in S1 die Möglichkeit dazu bietet eine Schätzung der kritischen Verunreinigungskonzentration \(n_{i}^{\left( c \right)}\) in unserem System. Unter Berücksichtigung der Tatsache, dass der Übergang zum Quanten-Hall-Zustand \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) bereits bei vergleichsweise niedrigem \(n_{2D}\) erfolgt, impliziert, dass die ionisierte TCNQ-Konzentration von S1, \(n_{i}^{{\left( {\mathrm{S1}} \right)}} = 1,67 \times 10^{10} \;{\text{cm} }^{ - 2}\) liegt nahe bei \(n_{i}^{\left( c \right)}\). Das heißt, man kann \(n_{i}^{\left( c \right)} \gtrsim 2 \times 10^{10} \;{\text{cm}}^{ - 2}\) für unsere schätzen spezifisches System. Wir weisen weiterhin darauf hin, dass die Art der gebildeten Dichtewelle grundsätzlich durch die Wahl des Adsorbens beeinflusst werden kann. Wenn beispielsweise die Adsorptionsmittel-Gitter-Wechselwirkung durch Wahl ausreichend stark ist, kann die zweidimensionale Weyl-ähnliche Natur von Fermionen gezielt auf das vollständige Dirac-Fermion-Bild verschoben werden. Daher zeigt unsere Studie einen allgemeinen Weg zur Erzeugung und Untersuchung theoretischer und unbekannter CDWs oder anderer makroskopischer Quantenzustände in Dirac- und Weyl(-ähnlichen) Fermionen mit niedrigem D und Zugang zum Übergang und zur Konkurrenz zwischen solchen Quantenphasen.

Graphenflocken wurden durch standardmäßiges mechanisches Peeling und einen anschließenden Erhitzungsschritt auf einem SiO2/Si-Substrat erhalten, gefolgt von der Abscheidung von TCNQ darauf. TCNQ (98 % Reinheit, bezogen von Merck KGaA) wurde aus Pulver im Vakuum (p \(\ca. 1 \times 10^{ - 4}\) mbar) in einer thermischen Verdampfungskammer verdampft. Das System wurde 30 Minuten lang auf 60 °C vorgeheizt, dann wurde das TCNQ über verschiedene Zeiträume bei 105 °C verdampft, um die TCNQ-Menge zu variieren. Zur Charakterisierung der Proben vor und nach der TCNQ-Abscheidung wurde Standard-Mikro-Raman-Spektroskopie unter Umgebungsbedingungen (Laserwellenlänge \(\lambda\) = 532 nm) verwendet (vgl. Ergänzende Anmerkung 2). Anschließend wurden die Proben in Standard-Hall-Bar-Geometrie mittels Elektronenstrahllithographie unter Verwendung von Palladium als Elektrodenmaterial elektrisch kontaktiert. Elektrische Messungen wurden in einem Standard-Kryostatsystem bei Temperaturen von flüssigem Helium durchgeführt, das mit einem supraleitenden Magneten ausgestattet war. Die verwendeten Geräte waren Keithley 2400-Netzteile zum Anlegen der Vorspannung und der Gate-Spannung, ein SR570-Stromvorverstärker und Keithley 2000-Digitalmultimeter zur gleichzeitigen Messung der Vierpunktspannung und des Vorverstärkerausgangs.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Open-Access-Förderung ermöglicht und organisiert durch Projekt DEAL.

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Felix Hoffmann, Martin Siebert, Antonia Duft & Vojislav Krstić

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Das Experiment wurde von VK konzipiert und die Ergebnisse wurden von VK und FHFH interpretiert, MS und AD stellten die Proben her und führten das Experiment durch. FH analysierte die Daten. Das Manuskript wurde von VK und FH unter Mitwirkung aller Mitautoren verfasst.

Korrespondenz mit Vojislav Krstić.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Hoffmann, F., Siebert, M., Duft, A. et al. Fingerabdrücke magnetisch induzierter Ladungsdichtewellen in Monoschicht-Graphen jenseits der halben Füllung. Sci Rep 12, 21664 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-26122-0

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Eingegangen: 14. September 2022

Angenommen: 09. Dezember 2022

Veröffentlicht: 15. Dezember 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-26122-0

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