Optimierung der Ziel-Pflanzenkohle für die Adsorption des Ziel-Schwermetallions

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 13662 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Der Zweck dieser Arbeit besteht darin, die Pyrolysebedingungen von Ziel-Pflanzenkohle zu untersuchen, die für Ziel-Schwermetallionen geeignet sind, die optimierte Ziel-Pflanzenkohle zu charakterisieren und die Adsorptionsleistung von Pflanzenkohle zu untersuchen. Mit Cu2+ und Zn2+ als Zielschadstoffen wurden die am Herstellungsprozess beteiligten Pyrolysebedingungen wie Pyrolysetemperatur, Pyrolysezeit und Aufheizrate anhand des Box-Behnken-Designs (BBD), der Reaktionsoberflächenmethodik (RSM) und der Erwünschtheitsfunktion bewertet und optimiert. Es wurden die optimierten Pyrolysebedingungen der Zielpflanzenkohle für Cu2+ (Cu-BC) und Zn2+ (Zn-BC) ermittelt. Die optimalen Pyrolyseparameter für Cu-BC und Zn-BC waren eine Pyrolysezeit von 3,09 und 2,19 Stunden, eine Pyrolysetemperatur von 425,27 und 421,97 °C und eine Heizrate von 19,65 und 15,88 °C/min. Die Kinetik pseudo-zweiter Ordnung und das Langmuir-Isothermenmodell erwiesen sich als am besten für die Gleichgewichtsdaten geeignet, wobei die maximale Adsorptionskapazität (Qmax), angepasst durch das Langmuir-Modell, 210,56 mg/g für Cu2+ durch Cu-BC und 223,32 mg/g betrug für Zn2+ durch Zn-BC, die beide höher waren als der Qmax von nicht optimierter Pflanzenkohle (BC) für Cu2+ (177,66 mg/g) und Zn2+ (146,14 mg/g). Die physikalischen Eigenschaften, die chemische Struktur und die Oberflächenchemie von Cu-BC und Zn-BC wurden durch Zeta-Potenzialmessgerät, Rasterelektronenmikroskopie mit energiedispersiver Röntgenspektroskopie (SEM-EDX), Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FTIR) charakterisiert. und Röntgenbeugung (XRD). Diese Studie stellt eine neue Perspektive für die Optimierung der gezielten Pflanzenkohleproduktion für spezielle Umweltanwendungen vor.

Pflanzenkohle, eine Art stabiles kohlenstoffreiches Material mit hohem Aromatisierungsgrad, das durch Pyrolyse von Biomasse unter sauerstoffbegrenzten Bedingungen erzeugt wird1,2. Pflanzenkohle wird aufgrund ihrer einzigartigen Porenstruktur, großen spezifischen Oberfläche und komplexen oberflächenaktiven funktionellen Gruppen sowie ihres großen Potenzials bei der Adsorption und Entfernung von Schwermetallen häufig bei der Sanierung von Schwermetallionen in Gewässern eingesetzt3,4 . In der praktischen Anwendung wird die Adsorptionsleistung von Pflanzenkohle für Schwermetallionen jedoch von vielen Faktoren beeinflusst, wie z. B. der Art der Biomasse, den Zubereitungsbedingungen, dem pH-Wert, der Dosierung der Pflanzenkohle, der Reaktionszeit, der Art und Konzentration der Schwermetallionen usw.3. Daher ist die Untersuchung der Faktoren, die die Adsorption von Schwermetallen durch Pflanzenkohle beeinflussen, von Nutzen, um den Adsorptionseffekt in der praktischen Anwendung zu verbessern.

Obwohl es viele Faktoren gibt, die die Adsorptionsleistung von Pflanzenkohle beeinflussen, werden für fixierte Biomasse und fixierte Schwermetallionen die Herstellungsbedingungen zu einem der wichtigsten Faktoren. Zu den Herstellungsbedingungen von Pflanzenkohle gehören hauptsächlich die Pyrolysetemperatur, die Pyrolysezeit und die Aufheizgeschwindigkeit. Unter diesen Bedingungen hat die Pyrolysetemperatur einen erheblichen Einfluss auf die Leistung der Pflanzenkohle5,6,7. Die Pyrolysetemperatur hat einen Einfluss auf die Elementzusammensetzung, die Kationenaustauschkapazität, die sauerstoffhaltigen funktionellen Gruppen an der Oberfläche, den Aromisierungsgrad, die spezifische Oberfläche, die Porenstruktur und die Alkalität der Pflanzenkohle6,8. Studien haben gezeigt, dass mit steigender Pyrolysetemperatur der Gehalt an Wasserstoff, Schwefel, Stickstoff und anderen Elementen in der Pflanzenkohle sowie die Anzahl der sauerstoffhaltigen funktionellen Oberflächengruppen abnimmt, die Kationenaustauschkapazität abnimmt und der Aromatisierungsgrad zunimmt. Diese Veränderungen sind für die Adsorption von Pflanzenkohle an Schwermetallionen nicht günstig. Mit zunehmender Temperatur nehmen die spezifische Oberfläche, die Porenstruktur und die Alkalität der Pflanzenkohle zu, was die Adsorption von Schwermetallionen begünstigt7,8,9,10,11. Die Pyrolysezeit beeinflusst hauptsächlich die Zusammensetzung, die spezifische Oberfläche und die Porenstruktur der Pflanzenkohle, während die Erhitzungsrate hauptsächlich die Ausbeute an Pflanzenkohle beeinflusst12,13,14. Diese Eigenschaften von Pflanzenkohle wirken sich auf die Adsorptionsleistung von Pflanzenkohle aus, diese Eigenschaften müssen jedoch durch das entsprechende Instrument charakterisiert werden. Der traditionelle Herstellungsprozess von Pflanzenkohle ist: Pyrolyse, dann Charakterisierung und schließlich Anwendung. Die Rolle der Charakterisierung wird hauptsächlich zur Bewertung der Leistung von Pflanzenkohle genutzt. Derzeit konzentriert sich die Bewertung der Adsorptionsleistung von Pflanzenkohle hauptsächlich auf funktionelle Gruppen, Oberflächenstruktur, Porosität, spezifische Oberfläche usw.15,16. Obwohl sich diese Eigenschaften gut zur Beurteilung der Adsorptionsleistung von Pflanzenkohle eignen, erfordert die Analyse dieser Eigenschaften eine fortschrittliche Ausrüstung. Wenn Pflanzenkohlen charakterisiert werden, die unter allen Aufbereitungsbedingungen hergestellt wurden, ist der Analyseaufwand zu hoch und sie ist wirtschaftlich nicht machbar. Daher ist es notwendig, einige Indikatoren zu finden, die einfach zu bedienen sind, kürzere Charakterisierungszeiten und niedrige Kosten aufweisen und die Adsorptionskapazität von Pflanzenkohle gegenüber Schadstoffen direkt widerspiegeln können, um die Adsorptionsleistung zu beurteilen. Bei der Anwendung von Pflanzenkohle zur Adsorption von Schwermetallionen besteht die Funktion der Pflanzenkohle darin, Schwermetallionen zu adsorbieren und zu entfernen. Wenn daher ein bestimmtes Schwermetallion als Zielschadstoff verwendet wird, wird die Adsorptionskapazität der Pflanzenkohle gegenüber dem Zielschadstoff als Index für die Untersuchung der Herstellungsbedingungen der Pflanzenkohle herangezogen. Wir charakterisieren nur die Biokohle mit der stärksten Adsorptionskapazität, wodurch nicht nur die Anzahl der charakterisierten Proben reduziert und die Kosten gesenkt werden können, sondern auch die Adsorptionskapazität der Biokohle für Zielschadstoffe intuitiver wiedergegeben wird und schließlich die Biokohle mit der besten Adsorptionskapazität erhalten wird diese Art von Schwermetallionen. Verschiedene Schwermetallionen haben unterschiedliche Eigenschaften. Daher ist die Adsorptionsleistung einer bestimmten Pflanzenkohle für verschiedene Schwermetallionen unterschiedlich. Obwohl dieselbe Pflanzenkohle Schwermetallionen in Wasser adsorbieren kann, ist ihre Adsorptionsleistung für verschiedene Schwermetallionen unterschiedlich, sodass die Adsorptionskapazität einiger Schwermetallionen begrenzt und die Adsorptionsselektivität schlecht ist4. Daher haben wir das Konzept der Ziel-Biokohle für das Ziel-Schwermetallion vorgeschlagen. In der vorherigen Studie der Autoren wurden die optimalen Vorbereitungsbedingungen von Pflanzenkohle anhand der Adsorptionskapazität von Cd2+ und Pb2+ untersucht. Die Studien ergaben, dass unterschiedliche Schwermetallionen unterschiedlichen Herstellungsbedingungen von Pflanzenkohlen entsprachen, die wir als Ziel-Biokohle bezeichneten17,18 . Um die Richtigkeit dieser Ansicht weiter zu beweisen, wurden in dieser Forschung Cu2+ und Zn2+ als Zielschadstoffe, Wasserhyazinthe als Biomassematerial für Pflanzenkohle und Reaktionsoberflächenmethoden (RSM) zur Optimierung der Vorbereitungsbedingungen (Pyrolysetemperatur, Pyrolysezeit usw.) verwendet Heizrate), die die Adsorptionsleistung von Pflanzenkohle beeinflussen, und die Zielpflanzenkohle BC-Cu (Biokohle für Cu2+) bzw. BC-Zn (Biokohle für Zn2+) wurden erhalten. Es müssen nur BC-Cu und BC-Zn charakterisiert werden, was die Anzahl der Charakterisierungsproben und die Produktionskosten erheblich reduziert. Die Adsorptionskinetik und Isothermen der Zielbiokohle für Zielschwermetallionen wurden untersucht. Diese Studie liefert theoretische und technische Unterstützung für die Vorbereitung der Zielpflanzenkohle zur Entfernung der Zielschadstoffe. Das vorgeschlagene Verfahren zur Entfernung von Ziel-Schwermetallionen mit Ziel-Pflanzenkohle kann nicht nur Biomasse, Zeit und Kosten für die Produktion von Pflanzenkohle einsparen, sondern auch nur die Ziel-Pflanzenkohle charakterisieren, um die Anzahl der Charakterisierungen zu reduzieren und somit die Charakterisierungskosten zu senken. Was noch wichtiger ist: Im Hinblick auf die endgültige Entfernungswirkung entsprechen die Ziel-Schwermetallionen der Ziel-Pflanzenkohle, die im Vergleich zur herkömmlichen Methode zur Herstellung von Pflanzenkohle eine bessere Entfernungswirkung aufweist. Daher bietet diese Studie theoretische Leitlinien und technische Unterstützung für die „präzise Schadstoffkontrolle“ von Pflanzenkohle.

Die Wasserhyazinthe in dieser Studie wurde aus dem Fluss innerhalb der Anhui Polytechnic University in Wuhu, Provinz Anhui, China, gesammelt.

Alle chemischen Reagenzien hatten analytische Reagenzienqualität und wurden von Aladdin Reagent (Shanghai) Co., LTD erworben. Dazu gehören Cu(NO3)2·3H2O, Zn(NO3)2·6H2O, Natriumhydroxid (NaOH) und Salpetersäure (HNO3). . In dieser Studie wurden alle Experimente mit Reinstwasser durchgeführt.

Schneiden Sie die lüftende Wasserhyazinthe in 1–2 cm große Segmente und trocknen Sie sie im Trockenofen bei 70 °C, bis sie ein konstantes Gewicht haben. Die getrocknete Wasserhyazinthe wurde in das hochtemperaturbeständige Quarzschiffchen gegeben und dann in einen Röhrenofen gestellt. Die Vorbereitungsmethode ist in der vorherigen Studie dargestellt17,18. Die Pyrolyseparameter (Pyrolysetemperatur, Pyrolysezeit und Aufheizrate) wurden entsprechend den experimentellen Anforderungen eingestellt und der gesamte Prozess wurde unter Stickstoffschutz durchgeführt. Die spezifischen experimentellen Vorgänge der drei Vorbereitungsparameter sind wie folgt:

1) Pyrolysetemperatur.

Die Pyrolysezeit und die Heizrate wurden auf 2 h bzw. 20 °C/min festgelegt. Die Pyrolysetemperatur wurde mit 200, 300, 400, 500, 600 bzw. 700 °C gewählt.

2) Pyrolysezeit.

Die Pyrolysetemperatur und die Heizrate wurden auf 400 °C bzw. 20 °C/min festgelegt. Die Pyrolysezeit wurde mit 1, 2, 3, 4 bzw. 5 Stunden gewählt.

3) Heizrate.

Die Pyrolysetemperatur und die Pyrolysezeit wurden auf 400 °C bzw. 2 Stunden festgelegt. Die Heizrate wurde mit 5, 10, 15, 20, 25 bzw. 30 °C/min gewählt.

Screening der zentralen Bedeutung der Aufbereitungsbedingungen für Zielpflanzenkohle.

Um den zentralen Einfluss der Aufbereitungsbedingungen auf die Adsorption von Zielschadstoffen durch Pflanzenkohle zu untersuchen, wurden 2,0 g/L Pflanzenkohle mit 20 mg/L Cu2+- oder Zn2+-Lösungen für 240 min am Oszillator SHA-CA bei 150 U/min/min zur Reaktion gebracht. min. bei 25 °C. Die Cu2+- und Zn2+-Stammlösungen wurden mit Cu(NO3)2·3H2O bzw. Zn(NO3)2·6H2O hergestellt.

Die Adsorptionskapazität (qt) von Schwermetallionen wurde nach Gleichung berechnet. (1)17,18:

C0: die anfängliche Konzentration von Cu2+ oder Zn2+ (mg/L); Ct: die Konzentration von Cu2+ oder Zn2+ zum Zeitpunkt t (mg/L); m: das Gewicht der Pflanzenkohle (g); v: das Volumen der Cu2+- oder Zn2+-Lösung (L).

Optimierung der Aufbereitungsbedingungen für Zielpflanzenkohle.

Mit der Cu2+- oder Zn2+-Adsorptionskapazität von Biokohle als Reaktion wurden die Vorbereitungsbedingungen der Ziel-Biokohle mithilfe des Box-Behnken-Designs (BBD) optimiert und die Wechselwirkung zwischen verschiedenen Bedingungen mithilfe der Reaktionsoberflächenmethodik (RSM) untersucht. Als Betriebsbedingungen wurden die Pyrolysezeit (X1), die Pyrolysetemperatur (X2) und die Heizzeit (X3) mittels RSM untersucht und die Adsorptionskapazität von Biokohlen für Cu2+ oder Zn2+ als Antwortvariable (YCu oder YZn) ausgewählt. Die experimentellen Ergebnisse wurden analysiert und mit der Software Design Expert 10.0 an eine quadratische Gleichung angepasst. Im Optimierungsexperiment änderte sich die Konzentration der Schwermetallionen auf 50 mg/L und die übrigen Versuchsbedingungen waren dieselben wie im Vorversuch. Die unter optimierten Aufbereitungsbedingungen hergestellten Pflanzenkohlen wurden Cu-BC (für Cu2+) und Zn-BC (für Zn2+) genannt.

Adsorptionskinetik der Zielpflanzenkohle für Zielschwermetallionen.

Die Adsorptionskinetik der Zielpflanzenkohle für die Schwermetallionen wurde durch Dosierung von 1,0 g Pflanzenkohle in 1000 ml Lösungen mit 50 mg/L Cu2+ oder Zn2+ bestimmt, und die Reaktionszeit betrug 0, 30, 60, 90, 120, 150, 180 und 240 Minuten. Die passenden Modelle sind in den Gleichungen dargestellt. (2) und (3)17,18.

Pseudo-Modell erster Ordnung:

Pseudo-Modell zweiter Ordnung:

qe und qt sind die Adsorptionskapazität von Cu2+ oder Zn2+, adsorbiert von Pflanzenkohle im Gleichgewicht bzw. zum Zeitpunkt t (mg/g); k1: die Geschwindigkeitskonstante pseudo-erster Ordnung (1/min); k2: die Geschwindigkeitskonstante pseudo-zweiter Ordnung (g/mg min).

Adsorptionsisothermenexperimente der Zielpflanzenkohle für Zielschwermetallionen.

Adsorptionsisotherme-Experimente für Ziel-Schwermetallionen wurden durchgeführt, indem 0,2 g Ziel-Biokohle in 100 ml Lösungen mit verschiedenen Cu2+- und Zn2+-Konzentrationen (10, 20, 50, 100, 200, 500, 800 und 1000 mg/L) dosiert wurden. .

Die pH-Werte der Schwermetalllösungen wurden in allen Batch-Experimenten durch 0,1 mol/L HNO3- und NaOH-Lösungen auf etwa 5,5 eingestellt. Die Konzentrationen von Cu2+ und Zn2+ nach der Adsorption wurden mit dem induktiv gekoppelten Plasmaemissionsspektrometer Shimazu ICPE-9000 bestimmt. Alle Experimente wurden dreifach wiederholt. Die Gleichgewichtsdaten wurden mit den Langmuir- und Freundlich-Modellen analysiert und die beiden Modelle sind in den Gleichungen dargestellt. (4) und (5)17,18.

Langmuir-Modell:

Freundlich model:

qe oder Qe: Adsorptionskapazität von Cu2+ oder Zn2+ durch Pflanzenkohle im Gleichgewicht (mg/g); Ce: Konzentration von Cu2+ oder Zn2+ im Gleichgewicht (mg/L); Qm: die maximale Adsorptionskapazität von Langmuir (mg/g); Ka: Langmuir-Konstante (L/mg); KF: die Freundlich-Konstante; 1/n: Adsorptionsstärke des Systems.

Die Methoden zur Charakterisierung von Pflanzenkohle wurden in früheren Untersuchungen detailliert beschrieben17,18. Die Analyse mittels Rasterelektronenmikroskopie und energiedispersiver Spektroskopie (SEM-EDX) wurde mit dem Rastermikroskop S-4800 und energiedispersiver Röntgenspektroskopie (Hitachi, Japan) durchgeführt, um die Oberflächentopographie sowie die Elementtypen und -gehalte von Pflanzenkohle zu untersuchen. Die spezifische Oberfläche der Pflanzenkohle wurde mit einem NOVA 2000e-Analysegerät bestimmt. Die Stickstoffadsorption/Desorption wurde in flüssigem Stickstoff bei 77 K durchgeführt. Die spezifische Oberfläche und die Porengrößenverteilung des adsorbierten Materials wurden anhand der Peakfläche der Adsorption und Desorption berechnet. Die funktionellen Gruppen von Pflanzenkohlen wurden mit einem SHIMADZU IRPrestige-21-Transformations-Infrarotspektrometer (Shimadzu, Japan) analysiert. 1 mg Probenpulver wurde mit KBr in einer Masse von 1:200 gemischt und gleichmäßig gemahlen. Nach dem Pressen wurden die Proben in die Probenkammer gegeben und im Wellenlängenbereich von 400–4000/cm gescannt. Die Kristallinitätsänderungen der drei Materialien wurden durch Röntgenbeugung (XRD) mit einem Röntgendiffraktometer (Pulverdiffraktometer) der Bruck-D8-Serie (Bruck, Deutschland) charakterisiert. 0,2 g Probenpulver wurden entnommen und nach dem Tablettenpressen in die Probenkammer gegeben und im Bereich von 10°–80° gescannt.

Die Daten und Zahlen wurden von OriginPro 2017 (OriginLab Corporation, Northampton, MA, USA) analysiert. Die Daten und Zahlen der Optimierungsexperimente wurden mit der Software Design-Expert 10.0 (Stat-Ease. Inc., Minneapoils, MN, USA) entworfen.

Die Adsorptionskapazität von Cu2+ und Zn2+ von Pflanzenkohlen unter verschiedenen Produktionsbedingungen ist in Abb. 1a–c dargestellt.

Auswirkungen der Pyrolysebedingungen auf die Adsorptionskapazität von Cu2+ und Zn2+ durch BC.

Abbildung 1a zeigt die Auswirkungen der Pyrolysezeit auf die Adsorptionskapazität von Cu2+ und Zn2+ durch Biokohle. Es ist zu erkennen, dass die Adsorptionskapazität von Cu2+ und Zn2+ durch Biokohle zunächst zunahm und dann mit zunehmender Pyrolysezeit abnahm. Gemäß Abb. 1a beträgt die optimale Pyrolysezeit von Pflanzenkohle, die Cu-adsorbierter Pflanzenkohle entspricht, 3 Stunden und die maximale Adsorptionskapazität von Cu2+ beträgt 9,87 mg/g, während die optimale Pyrolysezeit von Pflanzenkohle, die Zn-adsorbierter Pflanzenkohle entspricht, 3 Stunden beträgt 2 h, und die maximale Adsorptionskapazität von Zn2+ beträgt 9,79 mg/g. Gemäß den obigen experimentellen Ergebnissen wurden die Pyrolysezeit von 3 Stunden und 2 Stunden als Mittelwerte für Cu-adsorbierte bzw. Zn-adsorbierte Pflanzenkohle ausgewählt. In den Optimierungsexperimenten betrugen die niedrigen, mittleren und hohen Werte für Cu-adsorbierte Biokohle 2 h (− 1), 3 h (0) und 4 h (+ 1) und für Zn-adsorbierte Biokohle 1 h ( − 1), 2 h (0) und 3 h (+ 1). Die Codes − 1, 0 und + 1 geben niedrige, mittlere und hohe Niveaus der Vorbereitungsparameter an.

Der Einfluss der Pyrolysetemperatur auf die Adsorptionseigenschaft von Biokohlen ist in Abb. 1b dargestellt. Aus Abb. 1b geht hervor, dass sich die Adsorptionskapazität von Biokohlen auf Cu2+ und Zn2+ mit steigender Pyrolysetemperatur verbesserte. Als die Pyrolysetemperatur auf 400 °C anstieg, erreichte die Adsorptionskapazität der Pflanzenkohle für Cu2+ und Zn2+ 9,68 mg/g bzw. 9,79 mg/g. Bei einer weiteren Erhöhung der Pyrolysetemperatur auf 500 °C nahm die Adsorptionskapazität leicht ab, während die Pyrolysetemperatur weiter auf 600 °C und 700 °C erhöht wurde. Die Adsorptionskapazität von Cu2+ und Zn2+ war jedoch höher als die von 500 °C niedriger als 400 °C. Daher wurde 400 °C als optimale Temperatur für die Herstellung von Pflanzenkohle aus Wasserhyazinthe gewählt, die Cu2+ und Zn2+ adsorbiert, und die drei Pyrolysetemperaturniveaus in BBD waren 300 °C (−1), 400 °C (0) und 500 °C (+ 1).

Abbildung 1c zeigt die Auswirkung der Heizrate auf die Adsorptionskapazität von Biokohlen für Cu2+ und Zn2+. Mit zunehmender Erwärmungsrate zersetzte sich die Lignozellulosestruktur der Wasserhyazinthe allmählich und die ausgefällten flüchtigen Stoffe förderten die Bildung von Biokohleporen. Wenn die Heizrate weiter zunimmt, entweichen die flüchtigen Stoffe stark, die verbleibenden Poren werden größer oder einige Produkte verstopfen die Poren, wodurch die spezifische Oberfläche der vorbereiteten Pflanzenkohle abnimmt und die Adsorptionsleistung der Pflanzenkohle verringert wird. Aus Abb. 1c geht hervor, dass bei einer Heizrate von 20 °C/min die Adsorptionskapazität von Biokohle auf Cu2+ am höchsten war und 9,83 mg/g erreichte, während für Zn2+ die optimale Heizrate 15 °C/min betrug Die Adsorptionskapazität von Zn2+ betrug 9,84 mg/g. Daher wurden 20 °C/min und 15 °C/min als Mittelwerte für die Vorbereitung von Pflanzenkohle zur Adsorption von Cu2+ bzw. Zn2+ im BBD gewählt. Die drei Stufen der Heizrate im BBD betrugen 15 °C/min (-1), 20 °C/min (0) und 30 °C/min (+1) für Cu-adsorbierte Pflanzenkohle und 10 °C/min (− 1), 15 °C/min (0) und 20 °C/min (+ 1) für Zn-adsorbierte Pflanzenkohle.

Tabelle 1 fasst die tatsächlichen und kodierten Werte der Aufbereitungsparameter für Pflanzenkohle zusammen. Mittlerweile wurden insgesamt 17 Durchläufe randomisierter BBD-Experimente entworfen, und die entsprechenden Adsorptionskapazitäten von Cu2+ und Zn2+ sind in Tabelle 2 aufgeführt.

Das Antwortmodell wurde durch Anpassen der experimentellen Ergebnisse mit einer quadratischen multiplen Regressionsgleichung erhalten. Die Reaktionsoberflächenmethodik (RSM) wurde verwendet, um die Reaktionsbeziehung zwischen Yq(Cu), Yq(Zn) (Yq(Cu) und Yq(Zn) repräsentieren die Adsorptionskapazität von Pflanzenkohle für Cu2+ bzw. Zn2+) und den Vorbereitungsbedingungen zu konstruieren ( X1, X2 und Die Reaktionsmodelle sind in den Gleichungen dargestellt. (6) und (7) und im Modell stellt das positive Vorzeichen (+) den synergistischen Effekt dar und das negative Vorzeichen (-) zeigt den antagonistischen Effekt an19.

An den experimentellen Ergebnissen von BBD wurde eine Varianzanalyse (ANOVA) durchgeführt, und die Analyseergebnisse sind in Tabelle 3 aufgeführt.

Aus Tabelle 3 geht hervor, dass die F-Werte für die einzelnen Terme von X1, X2 und Pyrolysetemperatur (X1) > Heizrate (X2) > Pyrolysezeit (X3) und 6,22, 64,73 und 2,91 für Zn-BC. Die Ergebnisse zeigten, dass der Einfluss der Vorbereitungsbedingungen auf die Zn2+-Adsorptionsleistung von Pflanzenkohle wie folgt war: Pyrolyse Temperatur (X1) > Pyrolysezeit (X2) > Heizrate (X3). Wie aus den obigen Ergebnissen ersichtlich ist, hat die Pyrolysetemperatur von den drei Herstellungsparametern den größten Einfluss auf die Adsorptionseffizienz von Cu-BC und Zn-BC. Die Schlussfolgerung stimmt mit vielen Untersuchungen überein, dass die Pyrolysetemperatur der effektivste Pyrolysefaktor zur Bestimmung der Adsorptionskapazität von Pflanzenkohle ist20,21,22. Allerdings war die Abfolge der Auswirkungen von Pyrolysezeit und Aufheizgeschwindigkeit auf die beiden Pflanzenkohlen unterschiedlich. Gemäß dem F-Wert war die Reihenfolge der Wechselwirkungselemente, die die Adsorptionsleistung von Cu-BC beeinflussten, X1X2 (F-Wert = 5,87) > X1X3 (F-Wert = 0,97) > X2X3 (F-Wert = 0,41) und Zn -BC waren X2X3 (F-Wert = 1,52) > X1X2 (F-Wert = 0,02) > X1X3 (F-Wert = 2,261E − 003)23. Der p-Wert < 0,05 zeigt die Signifikanz von Termen an, kleiner als 0,01 zeigt, dass ein Modellterm als äußerst signifikant angesehen wurde24,25,26. In dieser Studie lagen die p-Werte der Modelle für die Adsorptionskapazitäten von Cu2+ und Zn2+ bei 0,0002 und < 0,0001, jeweils unter 0,01, was darauf hindeutet, dass zwei Modelle äußerst signifikant waren. In diesem Fall sind laut p-Wert die signifikanten Modellterme für die Cu2+-Entfernung X2, X1X2, X12, X22, X32 und für die Zn2+-Entfernung X1, X2, X12, X22, X32.

Die Koeffizienten R2 und Radj2 werden verwendet, um die Gültigkeit des Modells weiter zu überprüfen. In dieser Studie werden die R2-Werte für Gl. (7) und (8) betrugen 0,9662 bzw. 0,9786. Daraus geht hervor, dass etwa 96,62 % bzw. 97,86 % der Regressionsmodelle auf die untersuchten Vorbereitungsbedingungen zurückzuführen waren. Darüber hinaus lagen die Radj2-Werte für Cu2+ und Zn2+ bei 0,9229 und 0,9512, und die R2- und Radj2-Werte für BC-Cu und BC-Zn lagen alle über 0,92, was darauf hindeutet, dass das Modell eine gute Genauigkeit aufweist. Der Adeq. Präzision (ausreichende Präzision) wird verwendet, um das Signal-Rausch-Verhältnis (SNR) anzugeben. Das SNR > 4 zeigt an, dass das Signal ausreichend ist und das Modell zur Orientierung im Designraum verwendet werden kann27. Das SNR von Cu-BC und Zn-BC beträgt 12,8699 bzw. 16,6178, alle deutlich höher als 4. In Kombination mit den Werten von R2 und Radj2 zeigte sich, dass die beiden quadratischen Regressionsmodelle gut mit den experimentellen Ergebnissen übereinstimmen.

Der Vergleich zwischen vorhergesagten Werten und tatsächlichen Werten der Adsorptionskapazitäten von Cu2+ und Zn2+ ist in Abb. 2 dargestellt. Wie aus der Abbildung ersichtlich ist, liegen die vorhergesagten Ergebnisse des Modells nahe an den experimentellen Werten, was darauf hindeutet, dass eine Korrelation zwischen den Präparaten besteht Bedingungen der Ziel-Pflanzenkohle und Ziel-Schwermetallionen-Adsorptionskapazität.

Vorhergesagte vs. experimentelle Adsorptionskapazität der Ziel-Pflanzenkohle für Ziel-Schwermetallionen.

Gemäß dem quadratischen multiplen Regressionsmodell Gl. (6) und (7) kann das dreidimensionale Reaktionsoberflächendiagramm der Cu2+- und Zn2+-Adsorptionskapazität von Pflanzenkohle durch das Zusammenspiel von Pyrolysezeit (X1), Pyrolysetemperatur (X2) und Heizrate (X3) erhalten werden. In Abb. 3 (Cu) und Abb. 4 (Zn) kann die Wechselwirkung von Pyrolysezeit, Pyrolysetemperatur und Heizrate auf die Adsorptionskapazität der Ziel-Schwermetallionen beobachtet werden.

Dreidimensionales (3D) Diagramm der Cu2+-Adsorptionskapazität: (a) Einfluss der Pyrolysezeit gegenüber der Pyrolysetemperatur, (b) Einfluss der Pyrolysezeit gegenüber der Heizrate und (c) Einfluss der Pyrolysetemperatur gegenüber der Heizrate (erstellt durch Design- Expert 10.0, Stat-Ease. Inc., Minneapoils, MN, USA, https://www.statease.com/).

Dreidimensionales (3D) Diagramm der Zn2+-Adsorptionskapazität: (a) Einfluss der Pyrolysezeit gegenüber der Pyrolysetemperatur, (b) Einfluss der Pyrolysezeit gegenüber der Heizrate und (c) Einfluss der Pyrolysetemperatur gegenüber der Heizrate (erstellt durch Design- Expert 10.0, Stat-Ease. Inc., Minneapoils, MN, USA, https://www.statease.com/).

Für Cu-BC erfolgte, wie in Abb. 3a, b gezeigt, der Anstieg der Adsorptionskapazität von Cu-BC für Cu2+ von 2,0 bis 3,5 Stunden der Pyrolysezeit und erreichte die optimale Zeit etwa 3,1 Stunden. Bezogen auf die Pyrolysetemperatur erhöhte sich die Adsorptionskapazität von Cu2+ von 200 auf 450 °C. In Abb. 3a, c ist zu erkennen, dass die optimale Pyrolysetemperatur bei etwa 400–500 °C liegt, die Adsorptionskapazität von Cu2+ durch Cu-BC erhöht wurde und die beste Pyrolysetemperatur für Cu-BC bei etwa 430 °C liegt. In der Zwischenzeit zeigt Abb. 3b, c die Heizrate für die Herstellung von Cu-BC, und die optimale Heizrate beträgt 19,5 °C/min für Cu-BC.

In Abb. 4a – c sind die optimalen Herstellungsbedingungen für Zn-BC dargestellt. Was die Pyrolysezeit betrifft, so erhöhte sich die Adsorptionskapazität von Zn2+ allmählich von 1,5 auf 2,5 Stunden, und die Pyrolysezeit betrug etwa 2,2 Stunden, als die maximale Adsorptionskapazität erreicht war. Die optimale Pyrolysetemperatur für Zn-BC ist in Abb. 4a, c dargestellt. Ähnlich wie die optimale Pyrolysetemperatur für Cu-BC liegt die optimale Pyrolysetemperatur für Zn-BC auch im Bereich von 400–500 ° C Die höchste Adsorptionskapazität wurde bei etwa 420 °C erreicht. Die Heizrate für Zn-BC ist in Abb. 4b, c dargestellt. Im Unterschied zu Cu-BC betrug das optimale Heizratenintervall 14–16 °C/min und die beste optimale Heizrate für Zn-BC beträgt 15,8 ° C/min.

Durch die Optimierungsanalyse der Versuchsergebnisse mit der Software Design-Expert 10.0 wurde die optimale Kombination der Vorbereitungsbedingungen für zwei Zielpflanzenkohlen erhalten. Für Cu-BC waren die optimierten Parameter eine Pyrolysezeit von 3,09 h, eine Pyrolysetemperatur von 425 °C und eine Heizrate von 19,65 °C/min, und für Zn-BC waren die optimierten Herstellungsbedingungen eine Pyrolysezeit von 2,19 h Pyrolysetemperatur von 422 °C und die Heizrate von 15,88 °C/min. Die Validierungsstudie wurde entsprechend den Optimierungsbedingungen der Ziel-Biokohlen durchgeführt, jede Gruppe von Validierungsexperimenten wurde dreifach durchgeführt und die Validierungsergebnisse wurden dreimal gemittelt. Die Ergebnisse der Verifizierungsexperimente sind in Tabelle 4 und die Validierungsergebnisse in Tabelle 5 aufgeführt. Es ist deutlich zu erkennen, dass die vorhergesagten Ergebnisse (18,12 und 19,63 mg/g für Cu-BC bzw. Zn-BC) gut sind Übereinstimmung mit den tatsächlichen experimentellen Ergebnissen (18,92 und 19,98 mg/g für Cu-BC bzw. Zn-BC), und der Fehler ist gering. Der Faktor „Wünschbarkeit“ aus der Software wurde verwendet, um die besten optimalen Parameter für die Ausgabe anzuzeigen. Der Wert der „Wünschbarkeit“ liegt näher bei 1, die besten Bedingungen können erreicht werden19,27,28. In Tabelle 5 liegen die wünschenswerten Werte für Cu-BC und Zn-BC bei 0,935 bzw. 0,999, lagen näher bei 1 und zeigten an, dass die besten Parameterbedingungen erreicht werden können. Daher lieferte die Software eine gute Vorhersage für die Pyrolysebedingungen für M-BCs (M bedeutet Schwermetallionen), und die unter den optimierten Vorbereitungsbedingungen hergestellte Ziel-Pflanzenkohle weist eine starke Adsorptionskapazität für das Ziel-Schwermetallion auf, was technisch und technisch schwierig ist wirtschaftlich machbar.

Die Kinetikkurven für die Cu2+-Entfernung durch BC und Cu-BC sowie die Zn2+-Entfernung durch BC und Zn-BC sind in Abb. 5a,b dargestellt (BC ist hier die nicht optimierte Pflanzenkohle, die nach 2 Stunden, 400 °C und 20 °C hergestellt wurde C/min). Wie aus Abb. 5 ersichtlich ist, kann die Adsorption von Schwermetallionen durch BC und M-BCs in zwei Phasen unterteilt werden: die schnelle Phase und die langsame Phase. Diese Ergebnisse stimmten mit der Adsorption von Schwermetallionen durch andere Pflanzenkohlen überein29,30,31,32. Dies deutete darauf hin, dass in der Phase der schnellen Adsorption die Adsorption von Schwermetallionen durch Pflanzenkohle hauptsächlich auf der Oberfläche der Pflanzenkohle erfolgt, wobei die physikalische Adsorption vorherrscht. Nach einer Stunde beginnt sich die Adsorptionsrate zu verlangsamen und die chemische Adsorption steuert den Adsorptionsprozess, bis das Gleichgewicht erreicht ist. In diesem Stadium diffundieren die Schwermetallionen in die Mikroporen der Pflanzenkohle und binden sich an die innere Oberfläche der Pflanzenkohle um den Adsorptionsendpunkt zu erreichen.

Kurven der Adsorptionskinetik (Adsorptionsbedingungen: t = 25 °C, pH = 5,5, Dosierung = 2,0 g/L).

Die BC- und M-BCs zeigten einen ähnlichen Trend in der Kinetik: Zu Beginn der Adsorption ist die Adsorptionsrate hoch und etwa 80 % der Adsorptionsentfernung erfolgte in der ersten Stunde. Die Adsorption von BC an Cu2+ und Zn2+ erreichte den Moderationspunkt der Adsorption nach etwa 50 Minuten und das Adsorptionsgleichgewicht von BC für die beiden Schwermetallionen wurde nach etwa 120 Minuten erreicht, während die Zielbiokohle (M-BCs) eine hohe Adsorption aufwies Die Adsorptionsrate blieb in den ersten 30 Minuten erhalten, behielt in der folgenden Zeit ein bestimmtes Adsorptionsniveau bei und erreichte nach etwa 4 Stunden das Gleichgewicht. Im Experiment zur Adsorptionskinetik war die Konzentration der ausgewählten Schwermetallionen jedoch aufgrund der starken Adsorptionskapazität der Zielpflanzenkohle (M-BCs) höher als die von BC. Infolgedessen war die Sättigungsadsorptionskapazität der beiden Pflanzenkohlen für Schwermetallionen stark unterschiedlich, und die Diskussion über die Adsorptionsleistung neigte eher zur Adsorptionsisotherme.

Basierend auf den experimentellen Ergebnissen wurden die kinetischen Modelle angepasst und die erhaltenen Konstanten und Koeffizienten sind in Tabelle 6 aufgeführt. Aus Tabelle 6 geht hervor, dass nach der Anpassung der Konvergenz die Korrelation äußerst signifikant ist (R2 > 0,9), was darauf hinweist, dass die Die Adsorption von Schwermetallionen durch BC und M-BCs umfasste physikalische Adsorption und chemische Adsorption. Im Vergleich zur Kinetik pseudo-erster Ordnung passten jedoch, wie in Tabelle 6 gezeigt, die Adsorption von Cu2+ durch BC und Cu-BC, die Adsorption von Zn2+ durch BC und Zn-BC besser zur Kinetik pseudo-zweiter Ordnung (Rsecond2 > Rfirst2) , was erklärte, dass das Pseudo-Modell zweiter Ordnung den Adsorptionsprozess von Pflanzenkohle für Schwermetallionen vorzugsweise gut definieren kann. Das Pseudo-Modell zweiter Ordnung zeigt, dass die Adsorption hauptsächlich durch chemische Wirkung und nicht durch Materialtransportschritte gesteuert wird, und das Modell der Reaktionsadsorptionsrate pseudo-zweiter Ordnung basiert hauptsächlich auf der Kontrolle chemischer Oberflächenreaktionen, wie z. B. Oberflächenkomplexierung und Niederschlag32.

Um weiter zu beweisen, dass die M-BCs eine bessere Adsorptionsleistung als die BCs hatten, wurden die Langmuir- und Freundlich-Isothermenmodelle verwendet, um die Adsorptionsgleichgewichtsergebnisse von BC und M-BCs für Cu2+ und Zn2+ anzupassen. Die Anpassungskurven und Parameter der beiden Modelle sind in Abb. 6 bzw. Tabelle 7 dargestellt.

Adsorptionsisothermenkurven von Pflanzenkohlen.

Wie aus Abb. 6a,b ersichtlich ist, ist die Adsorptionswirkung von Cu-BC auf Cu2+ und Zn-BC auf Zn2+ deutlich besser als die von BC. Die Anpassungsergebnisse des Langmuir-Modells ähneln den gemessenen Werten, was darauf hinweist, dass die Anpassungszuverlässigkeit der Adsorptionsergebnisse hoch ist. Gemäß den Anpassungsparametern in Tabelle 7 wies der Korrelationskoeffizient R2, mit Ausnahme der Adsorption von Cu2+ durch BC, das Langmuir-Modell von Cu-BC, BC (Zn2+) und Zn-BC eine bessere Anpassung auf als das Freundlich-Modell, das dies veranschaulichte eine einschichtige Adsorption an den homogenen Stellen von Pflanzenkohle16,33. Die maximalen Adsorptionskapazitäten (Qmax) wurden anhand des Langmuir-Modells für BC (Cu2+), Cu-BC, BC (Zn2+) und Zn-BC ermittelt und betrugen 177,66, 210,56, 146,14 und 223,32 mg/g. Es wurde weiterhin nachgewiesen, dass die Adsorptionsleistung der Zielpflanzenkohle für gezielte Schwermetallionen offensichtlich stärker war als die der nicht optimierten Pflanzenkohle für Schwermetallionen.

Das Zeta-Potenzial von BC, Cu-BC und Zn-BC ist in Abb. 7 dargestellt. Wie in Abb. 7 gezeigt, betrugen die pHpzc von BC, Cu-BC und Zn-BC 2,44, 2,70 und 2,62. Wenn der pH-Wert > 2,70 ist, haben BC, Cu-BC und Zn-BC alle negative Ladungen auf der Oberfläche23, und es besteht eine starke elektrostatische Anziehung zwischen ihnen und den positiven Ladungen auf der Oberfläche von Schwermetallionen34.

Zetapotential von BC, Cu-BC und Zn-BC.

Bei einer Raumtemperatur von 25 °C beträgt die Löslichkeitsproduktkonstante (Ksp) von Cu(OH)2 und Zn(OH)2 5,0 × 10–20 bzw. 7,1 × 10–18. Anhand des Ksp von Metallhydroxid kann der pH-Wert der Metallhydroxid-Ausfällung bei verschiedenen Konzentrationen berechnet werden. Die Berechnungsformel ist in Gl. dargestellt. (8):

wobei Ksp und Kw die Löslichkeitsproduktkonstante von Metallhyoxid bzw. die Ionenproduktkonstante von Wasser sind;\({\alpha }_{{M}^{{n}^{+}}}\) ist die Konzentration von Metallionen (mol/L), wobei M das Metallion und n die Wertigkeit des Metallions darstellt. Bei der Bestimmung der Reaktionstemperatur und der Art der Schwermetalle nach Gl. (8) Der pH-Wert, der die Ausfällung von Schwermetallhydroxid beeinflusst, ist nur die Konzentration der Schwermetallionen, und je höher die Konzentration, desto niedriger der pH-Wert. In dieser Studie betrugen die Konzentrationen der im Experiment verwendeten Cu2+- und Zn2+-Lösungen alle 50 mg/L, gemäß Gleichung. (8) kann berechnet werden, dass der pH-Wert der Cu(OH)2- und Zn(OH)2-Ausfällung 5,90 bzw. 6,98 beträgt. Die pH-Werte von BC, Cu-BC und Zn-BC betragen 9,33, 9,73 und 9,55, was allesamt höher ist als der pH-Wert der Ausfällung der beiden Metallhydroxide. Daher ist die Ausfällung einer der Mechanismen, durch die Pflanzenkohle Schwermetallionen adsorbiert.

Die REM-Bilder von Cu-BC und Cu-BC + Cu (das Cu-BC nach der Adsorption von Cu2+) sind in Abb. 8a,b dargestellt. Abbildung 8c,d zeigt die SEM-Bilder von Zn-BC und Zn-BC + Zn (das Zn-BC nach der Adsorption von Zn2+). Aus den REM-Bildern ist ersichtlich, dass die Oberfläche zweier Pflanzenkohlen heterogen und rissig war und eine große Anzahl von Fragmenten vorhanden war. Diese angesammelten Fragmente bewirken, dass die Pflanzenkohle Poren bildet, und diese Poren ermöglichen den Eintritt von Schwermetallionen in die Pflanzenkohle. Um die elementare Zusammensetzung der Pflanzenkohle nach der Adsorption weiter zu bestimmen, wurde die EDX-Analyse der Pflanzenkohle durchgeführt.

REM-Bilder von (a) Cu-BC; (b) Cu-BC + Cu; (c) Zn-BC und (d) Zn-BC + Zn.

Die EDX-Schichtbilder von Cu-BC und Cu-BC + Cu, Zn-BC und Zn-BC + Zn sind in Abb. 9a – d dargestellt. Wie aus Abb. 9 ersichtlich ist, enthalten Cu-BC und Zn-BC alle K, Ca, Mg, Cl, während in den Spektren von Cu-BC + Cu und Zn-BC + Zn Cu- und Zn-Elemente enthalten sind. Studien haben gezeigt, dass Metallionen (wie K+, Na+, Ca2+ und Mg2+) auf Biokohle leicht direkt durch elektrostatische Anziehung angezogen werden, um Metallkomplexe (wie –COOM und –R–O–M) zu bilden, und begleitet von Carboxyl und Hydroxyl Niederschlag35. So können diese Metalle durch Kationenaustausch oder Copräzipitation von Oberflächenkomplexen während des Adsorptionsprozesses durch Schwermetallionen in Lösung ausgetauscht werden, und die Schwermetallionen werden aus der wässrigen Lösung in Biokohle überführt36,37.

EDX-Schichtbilder von (a) Cu-BC; (b) Cu-BC + Cu; (c) Zn-BC und (d) Zn-BC + Zn.

Die Analyse der Porengrößenverteilung der spezifischen Oberfläche von BC, Cu-BC und Zn-BC ist in Tabelle 8 und Abb. 10a dargestellt. Die Porendurchmesser von BC, Cu-BC und Zn-BC betragen 14,505, 21,686 und 8,357 nm. die zu mesoporösen Materialien gehören und für Adsorptionsmaterialien geeignet sind38. Die spezifische Oberfläche von Cu-BC und Zn-BC ist jedoch alle kleiner als die von BC, und dies steht im Widerspruch zu der Ansicht, dass die spezifische Oberfläche groß ist und die Adsorptionskapazität erhöht wird, und dies zeigt auch weiter, dass die Leistung von Die durch Charakterisierungsverfahren gewonnene Biokohle erklärt nicht unbedingt die Adsorptionsleistung von Biokohle. Daher kann die Charakterisierung von Pflanzenkohle nur als Hilfsmittel zur Erklärung des Adsorptionsmechanismus von Pflanzenkohle an Adsorbentien dienen, reicht jedoch nicht aus, um die Adsorptionsleistung zu messen.

(a) Die Porendurchmesserverteilungskurven von BC, Cu-BC und Zn-BC; (b) N2-Adsorptions-Desorptionskurven von BC, Cu-BC und Zn-BC.

Die Stickstoffadsorptions-Desorptionskurven der drei Adsorptionsmaterialien sind in Abb. 10b dargestellt. Die Kurven von BC, Cu-BC und Zn-BC entsprechen der IV-Isothermenadsorption, und Typ-IV-Isothermen werden von mesoporösen Adsorptionsmaterialien mit mehreren Schichten abgeleitet Das Adsorptions- und Kapillarkondensationsphänomen sowie die Hystereseschleife im H3-Modell zeigten, dass der Adsorptionskanal relativ schmal ist und die Adsorptionsöffnung für Spundwandlöcher39.

Die funktionellen Gruppen der Pflanzenkohle vor und nach der Adsorption wurden mittels FTIR analysiert und die FTIR-Spektren von BC, Cu-BC und Cu-BC + Cu, Zn-BC und Zn-BC + Zn sind in Abb. 11a–c dargestellt. Aus Abb. 11a ist ersichtlich, dass die Peakmuster von BC, Cu-BC und Zn-BC nahezu ähnlich sind. Es wurden nur einige Unterschiede in der Intensität und den Wellenzahlen festgestellt, was bedeutet, dass es nur Unterschiede in der Oberflächenchemie gibt und die Spektren stimmten mit der Wasserhyazinthen-Biokohle überein, die von Hashem et al.40 hergestellt wurde. Für BC, Cu-BC und Zn-BC wurden Peaks um 3450/cm beobachtet, die auf die Streckung von –OH zurückzuführen sind. Dieser Peak kommt in den meisten Pflanzenkohlen vor, die aus Wasserhyazinthen hergestellt werden. Die Durchlässigkeit von BC nahe 2368/cm war bei Bikohlen am höchsten, und die Intensität bei Cu-BC und Zn-BC nahm ab. Für Pflanzenkohle wurden Spitzenwerte um 1648/cm für den aromatischen C=C angezeigt. Ein Peak bei 1084/cm wird der Streckung der C-O-C-Streckung zugeschrieben, die mit der -OH-Biegung von Cellulose, Hemicellulose und Lignin verbunden ist. 874/cm ist auf aromatisches CH außerhalb der ebenen Biegungen zurückzuführen41,42,43. Die FTIR-Muster nach der Adsorption von Cu2+ und Zn2+ sind in Abb. 11b, c dargestellt. Die Breite und Lage dieser Peaks hat sich geändert, insbesondere bei 3400 und 1500/cm, was darauf hindeutet, dass O-H-Gruppen eine wichtige Rolle bei der Adsorption von spielen Schwermetallionen durch Pflanzenkohle. Im Vergleich zu vor der Adsorption zeigten die Spektren von Cu-BC + Cu und Zn-BC + Zn deutliche Peaks bei 1637 und 1639/cm der Carbonylfunktionsgruppe (C=O), was auf das Vorhandensein metallischer Carbonylbindungen hinweist29.

FTIR-Spektren von (a) BC, Cu-BC und Zn-BC; (b) Cu-BC und Cu-BC + Cu; (c) Zn-BC und Zn-BC + Zn.

Abbildung 12a–c zeigt das Röntgendiffraktogramm der Proben. Aus Abb. 12a ist ersichtlich, dass sich die Spektren von Cu-BC und Zn-BC von denen von BC unterschieden. BC hat einen Beugungspeak bei 2θ = 22,54°, aber der Beugungspeak von Cu-BC und Zn-BC ist hier nicht offensichtlich und bewegt sich in Richtung 2θ = 28,50° bzw. 28,58°. Darüber hinaus wurden bei Cu-BC vier Hauptpeaks (2θ = 40,64°, 50,32°, 66,50° und 73,94°) und bei Zn-BC vier Hauptpeaks (2θ = 40,72°, 50,46°, 66,58° und 73,92) beobachtet °), und die vier charakteristischen Spitzen der beiden Pflanzenkohlen sind in ihrer Lage ähnlich. In Kombination mit den Optimierungsergebnissen lässt sich erkennen, dass die Heiztemperaturen von Cu-BC und Zn-BC ähnlich sind, was weiter darauf hindeutet, dass die Pyrolysetemperatur einen großen Einfluss auf die Leistung von Pflanzenkohle hat.

XRD-Spektren von (a) BC, Cu-BC und Zn-BC; (b) Cu-BC und Cu-BC + Cu; (c) Zn-BC und Zn-BC + Zn.

Abbildung 12b,c zeigt das XRD-Muster von Cu-BC und Cu-BC + Cu, Zn-BC bzw. Zn-BC + Zn. Aus Abb. 12a geht hervor, dass in den XRD-Ergebnissen von Cu-BC und Zn-BC mehr Peaks beobachtet wurden als in BC, was zeigt, dass die optimierte Pflanzenkohle mehr mineralische Bestandteile enthielt als die gewöhnliche Pflanzenkohle44. Wie aus Abb. 12b, c ersichtlich ist, verschwanden nach der Adsorption von Cu2+ und Zn2+ alle vier Hauptpeaks von Cu-BC und Zn-BC. Für Cu-BC verschiebt sich nach der Adsorption von Cu2+ der Beugungspeak bei 2θ = 29,48° auf 29,26° und die Intensität nimmt ab, was auch für Zn-BC der Fall ist (2θ = 29,64° von Zn-BC und 29,34° von Zn-BC + Zn). Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass bei der Reaktion von Pflanzenkohle mit Cu oder Zn Cu- oder Zn-Verbindungen entstehen. In Kombination mit der EDX- und FTIR-Analyse reagieren Cu2+ oder Zn2+ mit OH− und CO32− in Pflanzenkohle, um einen Niederschlag zu erzeugen, und Ionenaustauschreaktionen können auch mit den Kationen K, Mg und Ca in Pflanzenkohle auftreten. Es wurde erfolgreich durch Pflanzenkohle aus dem Wasser ausgetauscht und der Zweck der Entfernung erreicht.

Durch die Charakterisierung von Biokohle vor und nach der Adsorption in Kombination mit der entsprechenden chemischen Basis umfasst der Adsorptionsmechanismus von Biokohle für Schwermetallionen hauptsächlich Fällungsreaktion, physikalische Oberflächenadsorption, Kationenaustausch, elektrostatische Adsorption und Oberflächenkomplexierung usw.

In dieser Studie wurden die Auswirkungen der Vorbereitungsbedingungen (Pyrolysezeit, Pyrolysetemperatur und Heizrate) auf die Leistung der Ziel-Biokohle für die Adsorption von Ziel-Schwermetallionen untersucht. Das mit BBD gekoppelte RSM wurde angewendet, um die Vorbereitungsparameter der Zielpflanzenkohle zu optimieren. Mit Cu2+ und Zn2+ als Zielschadstoffen wurden die Produktionsbedingungen der an den beiden Schwermetallionen adsorbierten Pflanzenkohle optimiert. Die Optimierungsergebnisse ergaben, dass es zwei verschiedene optimale Kombinationsbedingungen für Pflanzenkohle mit Adsorption von Cu2+ und Zn2+ gibt. Für Cu-adsorbierte Biokohle sind die optimalen Produktionsbedingungen: Pyrolysezeit 3,09 h, Pyrolysetemperatur 425 °C und Heizrate 19,65 °C/min. Für Zn-adsorbierte Biokohle sind die optimalen Produktionsbedingungen hingegen: Pyrolysezeit 2,19 Stunden, Pyrolysetemperatur 422 °C und Heizrate 15,88 °C/min. Die Adsorptionsleistung von Cu-BC und Zn-BC gegenüber ihren Zielschadstoffen ist besser als die der Pflanzenkohle ohne optimierte Produktionsbedingungen. Das isotherme Langmuir-Modell, das die maximalen theoretischen Adsorptionskapazitäten von BC und Cu-BC auf Cu2+ berücksichtigt, beträgt 177,66 bzw. 210,56 mg/g, und die maximalen theoretischen Adsorptionskapazitäten von BC und Zn-BC auf Zn2+ betragen 146,14 bzw. 223,32 mg/g. jeweils. Als allgemeine Schlussfolgerung lässt sich sagen, dass die optimierten Zielpflanzenkohlen Cu-BC und Zn-BC wirksame Adsorbentien sind, die zur Entfernung von Zielschwermetallen eingesetzt werden können. Diese Studie bereitete nicht nur gezielt Pflanzenkohle für den Zielschadstoff vor, sondern reduzierte auch die Anzahl der Experimente und die Anzahl der charakterisierten Proben bis zu einem gewissen Grad, was einen großen Einfluss auf die Einsparung von Rohstoffen, Zeit und Produktionskosten hat.

Alle Daten und Materialien, die während der Studie generiert oder verwendet werden, erscheinen im eingereichten Manuskript.

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Diese Arbeit wurde von der Anhui Provincial Natural Science Foundation (2008085ME159, 2208085QE176), dem Schlüsselprojekt des University Natural Science Research Project der Provinz Anhui (KJ2021A0505) und den großen Projekten auf Universitätsebene der Anhui Polytechnic University (Xjky2020169) unterstützt. Wir möchten den Zeitschriftenherausgebern und anonymen Gutachtern für ihre wertvollen Kommentare danken.

Fakultät für Architektur und Bauingenieurwesen, Anhui Polytechnic University, 8 Middle Beijing Road, Wuhu, 241000, Anhui, Volksrepublik China

Runjuan Zhou, Ming Zhang und Shuai Shao

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RZ: konzipierte und gestaltete die Experimente; RZ und SS: führten die Experimente durch; RZ und MZ analysierten die Daten; RZ: hat das Manuskript geschrieben; RZ und MZ haben das Manuskript überarbeitet.

Korrespondenz mit Runjuan Zhou.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Zhou, R., Zhang, M. & Shao, S. Optimierung der Ziel-Biokohle für die Adsorption des Ziel-Schwermetallions. Sci Rep 12, 13662 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-17901-w

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Eingegangen: 28. April 2022

Angenommen: 02. August 2022

Veröffentlicht: 11. August 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-17901-w

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