Vernetzungseffekt des Borax-Additivs auf die thermischen Eigenschaften des Polymers

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 16029 (2022) Diesen Artikel zitieren

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In jüngster Zeit werden Materialien auf Polymerbasis in verschiedenen Anwendungsbereichen eingesetzt, ihre geringe Wärmeleitfähigkeit schränkt ihre Verwendung jedoch aufgrund des hohen thermischen Grenzflächenwiderstands ein. Daher wurden in dieser Studie eindimensionale dünnwandige Kohlenstoffnanoröhren (1D-TWCNT) und zweidimensionale Bornitrid-Nanoblätter (2D-BNNS) als Füllstoffe verwendet, um die thermischen Eigenschaften von Polyvinylalkohol (PVA) zu verbessern. Ein wichtiger Faktor, der bei der Verbesserung der thermischen Eigenschaften von PVA berücksichtigt werden muss, ist die Grenzflächenkonfigurationsstrategie, die ausreichende Wege für den Phononentransport und den kontrollierten Verlust der intrinsischen thermischen Eigenschaften des Füllstoff-Nanomaterials bietet. In dieser Studie wurde die Wirkung des Zusatzstoffs Natriumtetraborat (Borax) auf die thermischen Eigenschaften von 1D-TWCNT/PVA- und 2D-BNNS/PVA-Nanokompositen untersucht. Borax ist ein bekanntes Vernetzungsadditiv, das mit PVA verwendet werden kann. Die Vernetzungsdichte des PVA-Borax-Nanokomposits wurde durch Änderung seiner Borationenkonzentration gesteuert. Die Zugabe von Borax zu Nanokompositen verbessert die Leitfähigkeit von 1D-TWCNT/PVA-Nanokompositen um bis zu 14,5 % (4 Gew.-% Borax) und von 2D-BNNS/PVA-Nanokompositen um bis zu 30,6 % für BNNS (2 Gew.-% Borax). Bei Zugabe von Borax zeigte das 2D-BNNS/PVA-Nanokomposit bessere Ergebnisse als das 1D-TWCNT/PVA-Nanokomposit.

Das Wärmemanagement hat aufgrund der übermäßigen Wärmeableitung aufgrund der erhöhten Leistungsanforderungen und der hohen Integrationsdichte elektrischer/elektronischer Geräte1 immer mehr an Bedeutung gewonnen. Aufgrund der ungleichmäßigen Oberfläche sind zwischen der elektronischen Komponente und dem Kühlkörper Lücken oder Hohlräume vorhanden, die zu einem hohen Widerstand der thermischen Grenzfläche (Kapitza) führen2. Daher spielt das zwischen Wärmequelle und Kühlkörper verwendete thermische Schnittstellenmaterial (TIM) eine wichtige Rolle bei der effektiven Wärmeableitung3,4. Materialien auf Polymerbasis werden in TIM häufig verwendet, insbesondere aufgrund ihrer einfachen Verarbeitung, Flexibilität und geringen Kosten. Allerdings ist die Wärmeleitfähigkeit polymerbasierter Materialien gering (z. B. 0,19 W/m∙K). Daher ist der Einbau von hochwärmeleitenden Füllstoff-Nanomaterialien wie Graphen, Kohlenstoffnanoröhren (CNTs), Bornitrid usw. in das Polymer (Matrix) zur Verwendung als TIM einer der aktuellen Forschungstrends zur Verbesserung der Kontaktfläche zwischen den elektronischen Bauteilen Komponente und Kühlkörper1. Als Füllmaterialien wurden in dieser Studie eindimensionales dünnwandiges CNT (1D-TWCNT) und Bornitrid (BN) verwendet.

Eindimensionale CNTs zeigen aufgrund ihrer überlegenen Wärmeleitfähigkeit von 1000–3000 W/m∙K5,6 in der Natur hervorragende Eigenschaften bei der Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit. Die Wärmeleitfähigkeit hängt stark von der Bildung eines kontinuierlichen leitfähigen Netzwerks im Inneren des Materials ab. Eine Erhöhung des Gehalts an CNTs führt jedoch zu einer Grenzflächen-Phononenstreuung, die aus Verbindungen von CNTs und Grundmaterialien (z. B. Polymeren) resultiert, was den Anstieg der Wärmeleitfähigkeit begrenzen kann. Daher ist es notwendig, den Anteil des Füllstoffs zu kontrollieren, um die mechanischen und anderen Eigenschaften des Verbundwerkstoffs ausreichend beizubehalten und gleichzeitig eine hohe Wärmeleitfähigkeit aufrechtzuerhalten. In verschiedenen Literaturstellen wurden CNT-basierte Nanokomposite mit verschiedenen Polymermatrizen wie Polyvinylalkohol (PVA), Polydimethylsiloxan (PDMS), Polyimid (PI), Polystyrol (PS), Polycarbonat (PC) und Epoxid als TIM-Materialien vorgeschlagen7,8, 9,10,11,12. Obwohl CNTs viele Vorteile für die Wärmeleitung bieten, ist ihr Einsatz in industriellen Anwendungen, die eine elektrische Isolierung wärmeleitender Materialien erfordern, insbesondere aufgrund ihrer metallischen oder halbleitenden Natur begrenzt.

Zweidimensionales BN gilt als vielversprechender Kandidat als Füllstoff, da es sich um hervorragende elektrische Isolatoren mit hoher chemischer Inertheit und Wechselwirkungen zwischen den Schichten sowie hervorragenden thermischen und mechanischen Eigenschaften handelt, die denen von CNTs ähneln13,14. Daher kann es als Füllstoff verwendet werden, um die niedrige Wärmeleitfähigkeit von Polymeren in TIM15,16,17,18,19 zu verbessern. h-BN (hexagonales BN) hat eine Wärmeleitfähigkeit von bis zu 400 W/m∙K bei Raumtemperatur20, was höher ist als die der meisten Metall- und Keramikmaterialien. h-BN weist typische Anisotropieeigenschaften in den thermophysikalischen Eigenschaften (d. h. Wärmeleitfähigkeit) auf: eine hohe Wärmeleitfähigkeit in der Ebene von 300–600 W/m∙K in Richtung parallel zur Kristallebene und eine relativ niedrige Durchgangsebene Wärmeleitfähigkeit von 20–30 W/m∙K in Richtung senkrecht zur Kristallebene. Ein BN-Nanoblatt (BNNS) hat eine zweidimensionale (2D) Struktur, ähnlich der geometrischen Struktur von Graphen21. Diese 2D-Strukturen können gestapelt und durch Van-der-Waals-Kräfte zusammengehalten werden, was zu mehreren Schichten von Bornitrid-Nanoblättern führt. Daher ist es wichtig, jede Schicht so anzuordnen, dass bei der Verwendung von BN-Nanoblättern für TIM-Anwendungen effektiv ein Wärmetransportnetzwerk zwischen den Wärmequellen und -senken entsteht. Die Verbesserung der thermischen Eigenschaften von PVA durch die Verwendung vertikal/horizontal ausgerichteter BNNS mit anisotropen Eigenschaften wurde in früheren Studien untersucht15,16. In dieser Studie wurde ein 2D-BNNS als Füllstoff verwendet, um ein Nanokomposit auf Polymerbasis zu erhalten. Die Vernetzung von PVA mit einem Vernetzer wie Borax kann auch zur Verbesserung der thermischen Eigenschaften von PVA eingesetzt werden. Die Vernetzung von PVA mit Borax wird in der Literatur erwähnt22,23.

In dieser Studie wurden 1D-TWCNT und 2D-BNNS als Füllstoffe in einer PVA-basierten Polymermatrix verwendet, um den Wärmeenergietransport in Nanokompositen durch Steuerung experimenteller Bedingungen wie morphologische Eigenschaften und Additivkonzentrationen für die verstärkte Vernetzung der Polymermatrix zu untersuchen Nanokomposite. Der Einfluss der Konzentration von Borax, dem Vernetzungsadditiv, auf die thermischen Eigenschaften von 1D-TWCNT/PVA und 2D-BNNS/PVA wurde untersucht. Zunächst wurden verschiedene Arten von 1D-TWCNT (TWCNT-1, TWCNT-2 und TWCNT-3) mit einer PVA-Matrix verwendet, um die thermischen Eigenschaften von PVA zu bewerten. Darüber hinaus wurden die Auswirkungen der Boraxkonzentration auf die Nanokomposite 1D-TWCNT/PVA und 2D-BNNS/PVA untersucht und die Ergebnisse verglichen.

Dünnwandige Kohlenstoffnanoröhren (TWCNT) (JEIO), Bornitrid (h-BN, 99,8 %, 5 µm) (US Research Nanomaterials, Inc., Houston, USA), Natriumdodecylbenzolsulfonat (SDBS) (DAEJUNG) Poly( Vinylalkohol) (PVA, Sigma-Aldrich, USA), Isopropylalkohol (IPA 99,5 %, DAEJUNG, Korea) und Natriumtetraborat (Borax) (DUKSAN). Alle Chemikalien wurden ohne weitere Reinigung verwendet. Alle Experimente wurden mit entionisiertem Wasser (DI) durchgeführt.

Drei Arten von TWCNTs wurden als Füllstoffe für die Synthese von TWCNT/PVA-Nanokompositen verwendet: TWCNT-1, TWCNT-2 und TWCNT-3 (Tabelle 1). Als Polymermatrix für TWCNT-Füllstoffe wurde insbesondere PVA verwendet. Zunächst wurden 0,2 g PVA unter kontinuierlichem Rühren in 50 ml DI gelöst, um eine PVA-Lösung zu bilden. Darüber hinaus wurden (0,10 g) 0,20 Gew.-% TWCNTs zusammen mit SDBS, das als Dispergiermittel verwendet wurde (0,2 g), in PVA-Lösung dispergiert. Das TWNT:SDBS:PVA-Verhältnis betrug 1:2:2. Eine homogene Reaktionsmischung wurde unter Verwendung eines Ultraschallsondenbeschallers bei 50 W für 20 Minuten hergestellt. Anschließend wurde diese Reaktionsmischung in eine 25 cm² große quadratische Kunststoffform gegossen und 48 Stunden lang bei Raumtemperatur an der Luft getrocknet. Um restliches Wasser zu entfernen, wurde das fertige TWCNT/PVA weitere 6 Stunden lang in einem Ofen bei 40 °C getrocknet, wie in Abb. 1 dargestellt. Ebenso Borax: TWCNT/PVA-Nanokomposite mit unterschiedlichen Borax-Gewichtsprozentsätzen, wie z. B. 2 Gew.-% , %, 4 Gew.-% und 6 Gew.-% wurden hergestellt. Zu einer homogenen Lösungsmischung aus TWCNT, SDBS und PVA wurden 2 Gew.-%, 4 Gew.-% bzw. 6 Gew.-% Borax hinzugefügt und dann mithilfe von Ultraschall gut gemischt. Die Probe wurde auf ähnliche Weise wie TWCNT:SDBS:PVA hergestellt. Tabelle 2 zeigt die experimentellen Parameter für die Synthese des Borax: TWCNT/PVA-Nanokomposits.

Gesamtes experimentelles Verfahren zur Synthese von TWCNT/PVA-Nanokompositfilmen.

Mit einer ähnlichen Methode wurden BNNS/PVA- und Borax: BNNS/PVA-Proben hergestellt, um den Einfluss der Füllstoffmorphologie auf die Wärmeleitfähigkeit zu untersuchen. Für die Synthese des BNNS/PVA-Nanokomposits wurden 20 Gew.-% (0,15 g) BNNS in der PVA-Matrixlösung (0,6 g) gelöst. Anschließend wurde die stabile Lösungsmischung durch 20-minütige Homogenisierung mit einem Sondenschallgerät (500 W, 20 kHz) erreicht. Zur Herstellung des Borax: BNNS/PVA-Nanokomposit, 2 Gew.-%, 4 Gew.-% bzw. 6 Gew.-% Borax wurden in die homogene Lösung von 20 Gew.-% BNNS und PVA gegeben. Die experimentellen Parameter sind in Tabelle 3 aufgeführt.

Die Dicke der Probe wurde mit einem Dickenmessgerät (Minutolo, 547-401) gemessen. Die Oberflächenmorphologien der vorbereiteten Proben wurden mittels Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie (FESEM, Hitachi S-4800) untersucht.

Die Wärmeleitfähigkeit der vorbereiteten Probe wurde mit einem selbstgebauten ASTM D5470-Standardaufbau gemessen, wie in Abb. 2a dargestellt. Fett- oder Pastenmaterialien wurden auf beide Seiten der Filmprobe aufgetragen und dann auf den unteren Teststapel geladen. Anschließend verdichtete die Leitspindel die Folienprobe. Die Heiz- und Kühleinheiten wurden eingeschaltet und dann auf der angegebenen Einstellung stabilisiert, sodass die Durchschnittstemperatur der Testprobe 50 °C betrug (Durchschnitt von TC1 und TH5), wie in Abb. 2b dargestellt. Temperaturänderungen wurden mithilfe von Temperatursensoren und Simulationssoftware aufgezeichnet und gespeichert. Bei konstanter Leistung wurde die durchschnittliche Probentemperatur 30 Minuten lang konstant bei 50 ± 2 °C gehalten und anschließend wurde die Wärmeleitfähigkeit berechnet. Die thermische Impedanz wurde für jede Probe dreimal gemessen, um den Fehler zu minimieren.

(a) Testsystem für Wärmeleitfähigkeit und (b) allgemeine Merkmale der bei dieser Methode verwendeten Geräte.

Der Wärmefluss durch die Testfolienprobe wurde als durchschnittlicher Wärmefluss durch beide Messstäbe berechnet. Die allgemeinen Merkmale der Messbalken sind in Abb. 2b dargestellt. Der Wärmestrom berechnet sich wie folgt:

Dabei ist QC der Wärmefluss in der kalten Messschiene, QH der Wärmefluss in der heißen Messschiene, Q der durchschnittliche Wärmefluss durch die Filmprobe, λ die Wärmeleitfähigkeit der Messschiene und des Materials, A die Fläche des Referenzkalorimeters, d ist der Abstand zwischen den Temperatursensoren (C1 und C2, H4 und H5), TH4 ist die Temperatur von Sensor H4, TH5 ist die Temperatur von Sensor H5, TC1 ist die Temperatur von Sensor C1 und TC2 ist die Temperatur des Sensors C2.

Die Temperaturen der heißen und kalten Messstaboberflächen in Kontakt mit den Folienproben wurden unter Verwendung der Gleichungen gemessen. (4) bzw. (5):

Dabei ist TC die Temperatur der Folienprobenoberfläche in Kontakt mit der kalten Messschiene, TH die Temperatur der Folienprobenoberfläche in Kontakt mit der heißen Messschiene, dC der Abstand von TC1 zur Folienprobenoberfläche in Kontakt mit der Kaltmessstab, dH ist der Abstand von TH5 zur Folienprobenoberfläche in Kontakt mit dem Heißmessstab und L ist die Dicke der Folienprobe. Die Wärmeleitfähigkeit wurde mit Gl. berechnet. (6).

Die Wärmeleitfähigkeit wurde in der Einheit W/m∙K ausgedrückt.

TWCNT-gefüllte Polymermatrix-Nanokomposite haben eine anomale Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit gezeigt, die über die erwarteten Werte basierend auf der CNT-Konzentration hinausgeht24. Dies liegt an der einzigartigen Struktur von CNTs mit einem hohen Aspektverhältnis und der Leitfähigkeit, die hauptsächlich den niederfrequenten Phononen zugeschrieben wird, abhängig von ihren hohen Phononengeschwindigkeiten und den großen mittleren freien Weglängen. Wenn diese CNTs zusammengesetzt werden, wirkt sich ihr thermischer Grenzflächenwiderstand negativ auf den Wärmeenergietransport aus. Wenn CNTs in Form eines Bündels zusammengesetzt werden, beträgt der Literatur zufolge die Leitfähigkeit der Anordnung nur ein Drittel der Leitfähigkeit eines einzelnen CNT, wie in Abb. 3a dargestellt. Wenn CNTs senkrecht angeordnet sind, ist die Leitfähigkeit der Anordnung um zwei Größenordnungen kleiner als die eines einzelnen CNT. Der thermische Grenzflächenwiderstand zwischen zwei CNTs hängt von der Art des Kontakts zwischen ihnen ab, d. h. davon, ob sie parallel oder senkrecht zueinander stehen. Wenn das CNT außerdem einen Verbund mit PVA bildet, nimmt die Wärmeleitfähigkeit des Verbunds um etwa 30–50 % ab, was darauf hindeutet, dass die Wärmeübertragung zwischen den CNT-Bündeln durch das Polymer gehemmt wird25. Die morphologischen Bilder des TWCNT/PVA-Nanokomposits sind in Abb. 3b, c dargestellt. Um die thermischen Eigenschaften von PVA zu verbessern, wurde es mit Borax vernetzt und die FE-SEM-Bilder von Borax: TWCNT/PVA sind in Abb. 3d dargestellt. Die vergrößerten Bilder von Borax: TWCNT/PVA (Abb. 3e,f) zeigen eine verbesserte Vernetzung der PVA-Matrix nach der Zugabe von Borax. Die morphologische Studie zeigt die Veränderung der Größe der Latexpartikel von PVA nach Zugabe von Borationen, ein ähnlicher Effekt, der zuvor für die Poly(vinylacetat)-Matrix beobachtet wurde23. Durch Zugabe von Borax zu einer wässrigen PVA-Lösung kann die Gelierung von PVA eingeleitet werden, was auf die Bildung eines Netzwerks zwischen den Borationen und (–OH) in den benachbarten Polymersträngen zurückzuführen ist. Die Vernetzungsreaktion läuft wie folgt ab22:

FE-SEM-Bilder für (a) TWCNT, (b,c) TWCNT/PVA und (d–f) Borax: TWCNT/PVA.

Die Vernetzungsdichte des Borax-PVA-Komposits kann durch Änderung seiner Borationenkonzentration angepasst werden. In dieser Studie wurden die thermischen Eigenschaften von drei verschiedenen TWCNTs/PVA (TWCNT-1, TWCNT-2 und TWCNT-3) untersucht. Um die Produktionskosten und die durch hohe Füllstoffkonzentrationen verursachte Agglomeration zu reduzieren, die sich auf die Flexibilität und Verarbeitbarkeit von Nanokompositfilmen auswirkt, wurde die TWCNT-Füllstoffkonzentration basierend auf den Ergebnissen einer früheren Untersuchung auf 20 Gew.-% festgelegt7. Wie in Abb. 4 gezeigt, wies der TWCNT/PVA-Verbund (TWCNT-3) die höchste Wärmeleitfähigkeit auf (0,569 W/m∙K). Die Vernetzungsdichte des Verbundwerkstoffs wurde durch Änderung der Boraxkonzentration auf 2, 4 und 6 Gew.-% variiert. Es ist bekannt, dass der Vernetzungseffekt zwei verschiedene Auswirkungen auf die PVA-Molekülstrukturen haben kann: (i) Immobilisierung von Kettensegmenten von PVA an den Chelatpunkten zwischen den OH-Gruppen und den Borationen und (ii) einen Copolymereffekt, der zu einer Depression führt der Kristallinität22. Die Wärmeleitfähigkeit wurde für die verschiedenen Nanokomposite aus TWCNT/PVA bei verschiedenen Boraxkonzentrationen berechnet, wie in Abb. 4 dargestellt.

Vergleich der Wärmeleitfähigkeiten von TWCNT/PVA für (TWCNT-1, TWCNT-2 und TWCNT-3) bei verschiedenen Boraxkonzentrationen (0, 2, 4 und 6 Gew.-%).

TWCNT/PVA-Nanokompositfilme mit Boraxzusatz von 4 bzw. 2 Gew.-% sind in Abb. 4 dargestellt. Dadurch wurde die Wärmeleitfähigkeit im Vergleich zum reinen TWCNT/PVA-Nanokomposit um 14,5 % (0,652 W/m∙K) verbessert. Insbesondere wurde eine Verbesserung für alle TWCNT-Geometrietypen nachgewiesen. Somit verbesserte die Zugabe von Borax zur PVA-Matrix deren Wärmeleitfähigkeit, und die maximale Wärmeleitfähigkeit des Borax: TWCNT/PVA-Nanokomposits, das unter Verwendung einer Boraxkonzentration von 4 Gew.-% mit der TWCNT-3-Probe erhalten wurde, betrug 0,652 W/m∙K. Thermische Eigenschaften von Borax: Das TWCNT/PVA-Nanokomposit wurde weiter mit der PVA-Matrix mit 2D-Füllstoff BNNS bei unterschiedlichen Boraxkonzentrationen verglichen. Abbildung 5a zeigt die morphologischen Eigenschaften von BN. Die FE-SEM-Bilder für das bloße BNNS/PVA sind in Abb. 5b, c dargestellt. Um die Vernetzung der PVA-Matrix zu verbessern, wurde Borax-Additiv in unterschiedlichen Konzentrationen wie 2, 4 und 6 Gew.-% zugesetzt. Die verstärkte Vernetzung ist in Abb. 5d, e leicht zu erkennen. Die Wärmeleitfähigkeit des Nanokomposits Borax: BNNS/PVA wurde berechnet und mit dem Nanokomposit Borax: TWCNT/PVA (TWCNT-3) verglichen.

FE-SEM-Bilder von (a) BN, (b,c) BNNS/PVA, (d,e) Borax: BNNS/PVA.

Anhand der in Abb. 6 dargestellten Messergebnisse wurde bestätigt, dass die Wärmeleitfähigkeit für reines BNNS/PVA 1,4169 W/m∙K (± 0,036) betrug. Die für das Borax: BNNS/PVA-Nanokomposit erhöhte Wärmeleitfähigkeit beträgt die maximale Wärmeleitfähigkeit, die bei 2 Gew.-% erreicht wird, 1,909 W/m∙K (± 0,007). Insbesondere die hervorragende Leistung von BNNS bei derselben Konzentration (20 Gew.-%) kann durch den Vergleich der Mikrostrukturen zweier Nanokompositfilme analysiert werden. Erstens verhedderten sich die zylindrischen TWCNTs mit einem hohen Aspektverhältnis leicht, wenn sie in einer PVA/DI-Mischlösung (deionisiertes Wasser) dispergiert wurden, im Vergleich zu BNNS mit Flockenform. Es wurde festgestellt, dass die Zunahme der Verbindungspunkte zwischen TWCNTs zu einer Phononenstreuung an ihren Grenzflächen führte, selbst wenn die Wärmeleitfähigkeit eines einzelnen TWCNT-Nanopartikels viel höher war als die eines einzelnen BNNS-Nanopartikels. Da TWCNTs in Wasser hydrophob sind, wurde außerdem ein Dispergiermittel (z. B. SDBS: Natriumdodecylbenzolsulfonat) verwendet, um die kolloidale Stabilität zu verbessern. Das Vorhandensein von Dispergiermitteln in den Verbundfolien wirkte sich negativ auf die Wärmeleitfähigkeit aus. Im Gegensatz zu TWCNTs weist nanostrukturiertes BN hydrophile Eigenschaften und eine gute Affinität zu DI auf. Darüber hinaus ist BNNS eine zweidimensionale kristalline Form mit starken Bindungen und schwachen Van-der-Waals-Kräften zwischen den Schichten26. Somit können flockenförmige BNNS eine gestapelte Struktur mit weniger Hohlräumen bilden (Abb. 5d) als die verschlungene Struktur zwischen den zylindrischen TWCNTs (Abb. 3d). Luftporen können zu weiteren Unterbrechungen zwischen den wärmeleitenden Pfaden führen, da Hohlräume als Barrieren für den Phononentransport wirken. Die PVA-basierten Nanokomposite mit TWCNT und BNNS als Füllstoffen, wie in Tabelle 4 zusammengefasst, wurden im Vergleich zu reinen um etwa 285 % (0,569 W/m∙K) bzw. etwa 730 % (1,462 W/m∙K) verbessert PVA (0,2 W/m∙K).

Vergleich der Wärmeleitfähigkeiten von TWCNT/PVA- und BNNS/PVA-Nanokompositfilmen, die mit unterschiedlichen Boraxkonzentrationen (2–6 Gew.-%) erhalten wurden.

Es ist bekannt, dass Borax zur Bildung eines vernetzten Bindungsnetzwerks zwischen den PVA-Molekülketten und zur Verbesserung der Viskoelastizität von PVA beiträgt27,28. Da durch die PVA-Borax-Komplexierung gebildete Hydrogele darüber hinaus eine hohe inhärente Wasserlöslichkeit aufweisen, scheint es, dass die Dispergierbarkeit der Füllstoff-Nanopartikel in der Lösungsmischung trotz der Verbesserung ihrer viskoelastischen Eigenschaften erhalten blieb22. Es wurde bestätigt, dass die Wärmeleitfähigkeit um 14,5 % (0,652 W/m∙K) verbessert wurde, wenn 4 Gew.-% bzw. 2 Gew.-% zu den Nanokompositfilmen TWCNT/PVA (TWCNT-3) und PVA/BNNS hinzugefügt wurden ) bzw. 30,6 % (1,909 W/m∙K) im Vergleich zu vor der Zugabe von Borax.

Abbildung 7 zeigt das Schema des Mechanismus der Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit nach der Zugabe von Borax. Denn Borax verstärkt die Vernetzung zwischen den Füllstoffen und fördert die Bildung des Wärmeleitungsnetzwerks. Der Zusatz von Borax kann die Richtungszufälligkeit der Füllstoffe in den Nanokompositen kostengünstig reduzieren. Es weist jedoch eine Einschränkung auf, da es keinen optimierten Wert für die Wärmeleitfähigkeit der Nanokomposite liefern kann29,30. Auch wenn die Ausrichtung ihre Wärmeleitfähigkeit erheblich verbessert (z. B. ~ 1,27 W/m∙K11), ist sie kostspielig und für die Massenproduktion ungeeignet. Der in dieser Studie vorgeschlagene Ansatz bietet aufgrund des einfachen und kostengünstigen Syntheseprotokolls kommerzielle Vorteile.

Verstärkungsmechanismus durch verstärkte Vernetzung und Bildung eines thermischen Transportnetzwerks durch Zugabe von Borax.

Da mit der vorgeschlagenen Methode die Mikrostruktur des Verbundwerkstoffs nicht direkt verändert werden kann, hängt die Leistung des Verbundwerkstoffs erheblich von der Konzentration der Zusatzstoffe (z. B. Borax) ab. Dementsprechend war die Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit für Nanokompositfilme begrenzt, wenn die Konzentration der Additive über dem optimalen Wert lag (d. h. 4 Gew.-% für TWCNT und 2 Gew.-% für BNNS), wie in den Abbildungen gezeigt. 4 und 6. Dies liegt daran, dass übermäßiges Borax zu einem Anstieg der Viskosität der PVA/Borax-Mischlösung führt, was sich negativ auf die homogene Dispersion der Füllstoff-Nanopartikel auswirkt. Daraus kann geschlossen werden, dass entsprechend der Form der Füllstoff-Nanopartikel eine angemessene Konzentration des Borax-Zusatzstoffs vorhanden ist.

In dieser Studie wurde eine experimentelle Untersuchung der thermischen Leistung von PVA-Matrix-Nanokompositfilmen erfolgreich mit zwei verschiedenen Füllstoffen, 1D-TWCNT und 2D-BNNS, durchgeführt, um die TIM-Anwendungen der Nanokompositfilme zu bestimmen. Es wurde eine Studie zur Wärmeleitfähigkeit von drei verschiedenen Arten von TWCNT/PVA-Nanokompositen (TWCNT-1, TWCNT-2 und TWCNT-3) durchgeführt. Die Wirkung von Borax, das als Vernetzer in verschiedenen Konzentrationen (2, 4 und 6 Gew.-%) zugesetzt wurde, auf die Wärmeleitfähigkeit des TWCNT/PVA-Nanokomposits wurde untersucht. Die Ergebnisse zeigten, dass sich die Wärmeleitfähigkeit des Nanokomposits (TWCNT-3) bei einer Boraxkonzentration von 4 Gew.-% verbesserte. In ähnlicher Weise wurden die thermischen Eigenschaften der BNNS/PVA-Nanokomposite mit Boraxkonzentrationen von 2, 4 und 6 Gew.-% untersucht. Die maximale Wärmeleitfähigkeit der Nanokomposite wurde bei einer Boraxkonzentration von 2 Gew.-% erreicht. Der Vernetzungsgrad in der PVA-Matrix korreliert mit der Boraxkonzentration. Die Partikelgröße des PVA-Latex und die weichmachende Wirkung sind entscheidende Faktoren, die zur hohen Wärmeleitfähigkeit der Nanokomposite TWCNT/PVA und BNNS/PVA bei Boraxkonzentrationen von 4 bzw. 2 Gew.-% beitragen. Borat fungiert als guter Vernetzer in der Polymermatrix und daher kann der Einfluss seiner Zugabe zur Polymermatrix vernachlässigt werden. Es wurde festgestellt, dass die Wärmeleitfähigkeit der Nanokompositfilme mit flockenförmigen BNNS-Füllstoffen der von Nanokompositen mit zylindrischen TWCNT-Füllstoffen bei denselben Konzentrationen (20 Gew.-%) überlegen ist (d. h. 7,31-fache Wärmeleitfähigkeit von PVA). Eine weitere Erhöhung der Borax-Konzentration verringerte die Wärmeleitfähigkeit der Nanokomposite. Die Studienergebnisse zeigen, dass die Borax-PVA-Matrix mit einem 2D-BNNS-Füllstoff ein potenzieller Kandidat für TIM-Anwendungen wäre.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Arbeit wurde durch ein von der koreanischen Regierung (MSIT) finanziertes Stipendium der National Research Foundation of Korea (NRF) unterstützt (Nr. NRF-2019R1G1A1006328). Diese Arbeit wurde außerdem durch ein von der koreanischen Regierung (MSIT) finanziertes Stipendium der National Research Foundation of Korea (NRF) unterstützt (Nr. 2019R1A5A8080290). Darüber hinaus wurde diese Forschung durch das Basic Science Research Program der National Research Foundation of Korea (NRF) unterstützt, das vom Bildungsministerium finanziert wird (Fördernummer: 2022R1A6A1A03056784).

Diese Autoren trugen gleichermaßen bei: Geyang Chen, AA Yadav und In-Woo Jung.

Fakultät für Maschinenbau, Yeungnam University, Gyeongsan, Gyeongbuk, 38541, Republik Korea

Geyang Chen

Abteilung für Fahrzeugtechnik, Yeungnam University, Gyeongsan, Gyeongbuk, 38541, Republik Korea

AA Yadav, In-Woo Jung, Junho Lee und Seok-Won Kang

Fakultät für Luft- und Raumfahrt und Maschinenbau, Korea Aerospace University, Goyang, Gyeonggi-do, 10540, Republik Korea

Kyungwho Choi

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GC, AY, IJ und JL führten die Experimente durch und bereiteten teilweise das Manuskript vor. KC und S.-WK planten die Experimente, analysierten die Ergebnisse und überprüften das Manuskript. AY, KC und S.-WK haben das überarbeitete Manuskript erstellt. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Kyungwho Choi oder Seok-Won Kang.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Chen, G., Yadav, AA, Jung, IW. et al. Vernetzungseffekt des Borax-Additivs auf die thermischen Eigenschaften von polymerbasierten 1D- und 2D-Nanokompositen, die als thermische Schnittstellenmaterialien verwendet werden. Sci Rep 12, 16029 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-19755-8

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Eingegangen: 11. Mai 2022

Angenommen: 05. September 2022

Veröffentlicht: 26. September 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-19755-8

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