Die entscheidende Rolle von Dimethylamin bei der schnellen Bildung von Jodsäurepartikeln in Meeresgebieten

npj Climate and Atmospheric Science Band 5, Artikelnummer: 92 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Die Bildung neuer Meerespartikel (NPF) kann sich auf Wolkenkondensationskerne (CCN) in der globalen Atmosphäre auswirken. Kürzlich wurde Jodsäure (IA) als entscheidender Treiber für marinen NPF identifiziert. Allerdings können atmosphärische Beobachtungen der IA nicht mit vorhergesagten Partikelbildungsraten in Verbindung gebracht werden. Angesichts der Komplexität der atmosphärischen Komponenten könnten andere Arten die Bildung von IA-Partikeln fördern. Als wirksamer Stabilisator für saure Vorläufer ist Dimethylamin (DMA) in den Ozeanen weit verbreitet. Daher untersuchten wir den Keimbildungsprozess von DMA und IA unter verschiedenen atmosphärischen Bedingungen und deckten den entsprechenden Keimbildungsmechanismus mithilfe eines quantenchemischen Ansatzes und des Atmospheric Cluster Dynamics Code (ACDC) auf. Die Ergebnisse zeigen, dass DMA IA über Wasserstoff- und Halogenbindungen strukturell stabilisieren kann und der Clusterprozess keine Energiebarrieren aufweist. Darüber hinaus kann DMA die Bildungsrate von IA-Clustern um fünf Größenordnungen steigern, und seine Effizienz bei der Förderung der IA-Clusterbildung ist viel höher als die von NH3. Im Vergleich zur Keimbildung durch sequentielle Zugabe von IA spielt die IA-DMA-Keimbildung eine dominantere Rolle in der Keimbildungskinetik. Daher kann die Wirkung von DMA auf die Verbesserung der Stabilität und Bildungsrate des IA-Clusters nicht ignoriert werden, insbesondere in den Regionen in der Nähe der Quelle der IA- und DMA-Emissionen. Im Großen und Ganzen könnte der vorgeschlagene IA-DMA-Keimbildungsmechanismus dazu beitragen, einige fehlende Partikelquellen und damit intensive marine NPF-Ereignisse zu erklären.

Meeresaerosol ist das wichtigste natürliche Aerosolsystem der Welt und beeinflusst durch die weitere Umwandlung in Wolkenkondensationskerne (Cloud Condensation Nuclei, CCN)1,2 erheblich die globale Strahlungsbilanz und das Klimasystem. Die Bildung neuer Partikel (NPF), die durch die Keimbildung gasförmiger Moleküle initiiert wird, stellt eine wichtige Quelle für atmosphärisches Aerosol dar3,4. Um die marine Aerosolbildung besser zu verstehen, besteht die entscheidende Herausforderung daher in der chemischen Speziation von Keimbildungsvorläufern und der Entwirrung des entsprechenden Keimbildungsmechanismus auf molekularer Ebene5,6.

Weltweit werden Meeres-NPF erheblich durch biogene Emissionen beeinflusst, obwohl in geringerem Maße auch anthropogene Auswirkungen beteiligt sind, insbesondere in den abgelegenen Ozeanen7. Feldbeobachtungen haben gezeigt, dass mariner NPF eng mit den jodhaltigen Molekülen verwandt ist8, die aus Joddämpfen stammen, die von Meeresalgen emittiert werden9,10. Unter diesen Jodkomponenten wurde Jodsäure (HIO3, IA) als der wichtigste NPF-Treiber in den Küsten-, offenen Ozean- und eisbedeckten Polarregionen identifiziert11,12,13. Allerdings können atmosphärische Beobachtungen von IA nicht mit vorhergesagten Partikelbildungsraten in Verbindung gebracht werden14. Angesichts der Komplexität der atmosphärischen Komponenten könnten auch andere weit verbreitete Vorläufer über den Ozeanen, insbesondere aus biologischen Emissionen, am Entstehungsprozess von IA-Partikeln beteiligt sein. Amine (z. B. Monomethylamin MA, Dimethylamin DMA und Trimethylamin TMA) sind als stickstoffhaltige Basen weit verbreitet in der Atmosphäre15 und besitzen eine relativ starke Basizität und folglich eine stabilisierende Wirkung auf saure Keimbildungsvorläufer wie bekannte Schwefelsäure (SA)15,16 und Methansulfonsäure (MSA)17,18. Als stärkerer Stabilisator dieser Aminmoleküle (DMA ≥ TMA > MA)16 wurde das am umfassendsten untersuchte DMA als wichtiger Keimbildungsvorläufer in der Küstenstadt Shanghai, China19, der kalifornischen Küste20 und über dem offenen Ozean21,22 identifiziert. Darüber hinaus weist das weit verbreitete DMA eine beträchtliche atmosphärische Konzentration (0,4–10 pptv) über dem Ozean auf, was es für marine NPF23 wichtig macht. In Anbetracht der Fähigkeit von DMA, saure Vorläufer effizient zu stabilisieren, und seiner weiten Verbreitung in der Meeresatmosphäre24,25,26,27 besteht für DMA das Potenzial, IA-Moleküle über Säure-Base-Reaktionen zu stabilisieren. Ob DMA jedoch zu einer schnellen Clusterbildung mit IA und dem entsprechenden Keimbildungsprozess fähig ist, ist auf molekularer Ebene unbekannt.

Um den Keimbildungsprozess von IA und DMA zu untersuchen, wurde die Kombination einer quantenchemischen Methode mit Atmospheric Clusters Dynamic Code (ACDC)28 eingesetzt, um den kinetischen Keimbildungsprozess zu simulieren. Eine mehrstufige Konformationssuche wurde systematisch durchgeführt, um stabile Konformationen von (IA)x.(DMA)y-Clustern (1 ≤ x ≤ 6, 1 ≤ y ≤ 3, x + y ≤ 6) mit globalen Minimaenergien zu identifizieren. Die Art der IA-Bindung mit DMA innerhalb des Clusters wurde durch Wellenfunktionsanalyse untersucht und die thermodynamischen Eigenschaften des Clusters wurden berechnet, um die Stabilität der Cluster zu bewerten. Um die IA-DMA-Keimbildung in verschiedenen Meeresgebieten weiter zu untersuchen, wurde eine Reihe von ACDC-Simulationen unter den entsprechenden atmosphärischen Bedingungen (unterschiedliche Vorläuferkonzentrationen und Temperaturen) durchgeführt. Um die Rolle von DMA bei der Stabilisierung von IA-Clustern zu charakterisieren, wurde außerdem der entsprechende Keimbildungsmechanismus auf molekularer Ebene vorgeschlagen, indem die Clusterbildungswege verfolgt wurden.

Für die Bildung stabiler Molekülcluster sind starke intermolekulare Wechselwirkungen unerlässlich. Um das Bindungspotential zwischen IA und DMA zu bewerten, wurden ihre möglichen Wechselwirkungsstellen zunächst anhand des elektrostatischen Oberflächenpotentials (ESP) in Abb. 1 analysiert, wobei die rote elektronenarme Region dazu neigt, die blaue elektronenreiche Region anzuziehen. Wie in Abb. 1 dargestellt, weist IA am H-Atom seiner -OH-Gruppe ein positives ESP-Maximum (+59,04 kcal mol−1) auf, das als Wasserstoffbrückendonor (HB) fungieren kann. Und es gibt ein ESP-Minimum (−29,09 kcal mol−1) am terminalen Sauerstoffatom in IA, das hauptsächlich auf seine freien Elektronenpaare zurückzuführen ist und es als HB-Akzeptor verfügbar macht. Was DMA betrifft, kann die -NH-Gruppe sowohl als HB-Donor als auch als HB-Akzeptor dienen.

Die goldenen und cyanfarbenen Punkte geben die Positionen der Maxima und Minima von ESP in kcal mol−1 an. Die grauen gestrichelten Pfeile verweisen auf die Tendenzen der Site-to-Site-Interaktionen. HB (Wasserstoffbindung), XB (Halogenbindung); Die rosafarbenen, roten, cyanfarbenen, blauen und silbernen Kugeln repräsentieren jeweils I-, O-, C-, N- und H-Atome.

In diesem Fall führt die Wasserstoffbrückenbindung zwischen IA und DMA zur Bildung eines Heterodimers (IA)1.(DMA)1 (Abb. 2). Zusätzlich zu HB bildet IA möglicherweise auch Halogenbindungen (XB) mit DMA oder sich selbst über seine XB-Donorstelle (δ-Loch mit ESP-Wert von +51,87 kcal mol−1) mit der -NH-Gruppe in DMA (XB-Akzeptor).

Die (IA)x.(DMA)y (1 ≤ x ≤ 6, 1 ≤ y ≤ 3, 2 ≤ x + y ≤ 6) Cluster mit den niedrigsten freien Gibbs-Bildungsenergien bei ωB97XD/6-311++G(3df , 3pd) (für C-, H-, O-, N-Atome) + aug-cc-pVTZ-PP mit ECP28MDF (für I-Atom) Theorieniveau. Die schwarzen und grünen gestrichelten Linien zeigen die gebildeten HBs bzw. XBs an. Die Längen der Bindungen werden in Å angegeben.

Abbildung 2 zeigt die identifizierten (IA)x.(DMA)y (1 ≤ x ≤ 6, 1 ≤ y ≤ 3, 2 ≤ x + y ≤ 6) Cluster mit den niedrigsten freien Energien. Innerhalb dieser Cluster werden IA und DMA durch das Netzwerk aus HBs (schwarze gestrichelte Linien) und XBs (grüne gestrichelte Linien) strukturell stabilisiert. Darüber hinaus fanden während der Clusterbildung Säure-Base-Reaktionen statt, begleitet von der Protonenübertragung von IA auf DMA. Unter diesen IA-DMA-Clustern fand in allen Clustern mit Ausnahme der (IA)1-2.(DMA)3-Cluster ein Protonentransfer zwischen IA und DMA statt, und die Bindungsstellen des nicht protonierten DMA waren alle an der Bildung von HBs oder XBs beteiligt. Insbesondere existieren HBs innerhalb von IA-DMA-Clustern in vier Formen, in der Reihenfolge ihrer Anzahl: NH…O (79 %) > OH…O (13 %) > OH…N (5 %) > NH…N (3 %) . Der hohe Anteil an NH…O ist auf die kovalenten NH-Bindungen zurückzuführen, die durch Protonentransfer (OH…N → O…HN) in den meisten IA-DMA-Clustern gebildet werden.

Für die HB-Stärke liegt gemäß der AIM-Berechnung (Ergänzungstabelle 1) die Laplace-Elektronendichte \(\nabla\)2ρ(r) an den BCPs im Bereich von 0,0469–0,1689 (au) und die Energiedichte H(r). ) beträgt −0,0250–0,0023 (au). Basierend auf der Klassifizierung von HBs29 gehören außerdem die meisten der gebildeten HBs (79 %) zu mittleren HBs (12,0 < Bindungsenergie < 24,0 kcal mol−1) mit \(\nabla\)2ρ(r) > 0 und H( r) < 0. Und für XBs innerhalb von Clustern trägt OI…O mehr bei (84 %) als OI…N-XBs (16 %), und wirkt hauptsächlich zwischen IA-Molekülen. Insgesamt werden IA-DMA-Cluster durch mehrere Arten intermolekularer HBs und XBs gemeinsam stabilisiert. Während des Clusterbildungsprozesses treten in den meisten Clustern auch Säure-Base-Reaktionen zwischen IA und DMA auf, die zu Säure-Base-Ionenpaaren führen.

Um die thermodynamische Stabilität von Clustern weiter zu bewerten, wurden die freien Gibbs-Bildungsenergien (∆G) der untersuchten Cluster unter der Bedingung T = 218–298 K und p = 1 atm berechnet (Ergänzungstabellen 2, 3). Abbildung 3a zeigt das ∆G bei 278 K von (IA)x.(DMA)y (0 ≤ x ≤ 6, 0 ≤ y ≤ 3, 1 ≤ x + y ≤ 6) Clustern. Im Vergleich zu reinen (IA)2-6-Clustern weisen die (IA)1-5.(DMA)1-Cluster um 8,01–16,56 kcal mol−1 niedrigere ∆Gs auf, was auf eine durch DMA verbesserte thermodynamische Stabilität des Clusters hinweist. Darüber hinaus ist bei IA-DMA-Clustern mit der gleichen Anzahl an Molekülen der ∆G des Clusters mit mehr Säure und weniger Base deutlich niedriger als der des Clusters mit mehr Base und weniger Säure. Darüber hinaus wurde die Stabilisierungswirkung von DMA auf IA mit der eines anderen wichtigen atmosphärischen stickstoffhaltigen Grundmoleküls, NH3, verglichen, wie in Abb. 3 dargestellt. Insgesamt betragen die ∆Gs von IA-DMA-Clustern 8,04–27,08 kcal mol− 1 niedriger als die der entsprechenden IA-NH3-Cluster. Darüber hinaus sind die Gesamtverdunstungsraten (∑γ in s−1 bei 278 K) der meisten in Abb. 3b dargestellten IA-DMA-Cluster ebenfalls niedriger als die der IA-NH3-Cluster, mit Ausnahme von (IA)1-2.( DMA)3-Cluster, wahrscheinlich aufgrund der sterischen Hinderungswirkung, die durch drei nicht protonierte DMA verursacht wird (ergänzende Abbildung 1). Das niedrigere ∑γ und das höhere βC/∑γ (ergänzende Abbildung 2) von IA-DMA-Clustern spiegeln außerdem deren stärkere Clusterstabilität wider als IA-NH3-Cluster. Die detaillierten Clusterverdampfungspfade und das entsprechende γ bei 278 K sind in der Ergänzungstabelle 4 aufgeführt.

a Gibbs-Formationsfreie Energien (∆G) der Cluster (IA)x.(DMA)y und (IA)x.(NH3)y (0 ≤ x ≤ 6, 0 ≤ y ≤ 3, x + y ≤ 6). auf dem RI-CC2/aug-cc-pVTZ-PP//ωB97XD/6-311++G(3df,3pd) + aug-cc-pVTZ-PP-Theorieniveau, T = 278 K und p = 1 atm . b die gesamten Verdunstungsraten (∑γ in s−1) und c die tatsächliche freie Gibbs-Energie (Gleichung 3) der entsprechenden Cluster. Die durchgezogenen und gestrichelten Linien stellen den primären bzw. sekundären Pfad dar.

Darüber hinaus wurde unter Berücksichtigung des Unterschieds in den atmosphärischen Konzentrationen von DMA und NH3 die tatsächliche freie Gibbs-Energie, die von der Dampfkonzentration30 beeinflusst wird, durch Gleichung berechnet. (3) und in Abb. 3c dargestellt. Für das reine IA-System (blaue Linie) muss der Clusterprozess durch sequentielle Zugabe von IA-Monomer eine Energiebarriere von 10,59 kcal mol−1 bei Bedingungen von [IA] = 108 Moleküle cm−3 überwinden. Was das IA-NH3-System (gelbe Linie) betrifft, kann die Zugabe von NH3 die Energiebarriere auf 6,46 kcal mol−1 bei [NH3] = 400 pptv (Medianwert) senken31. Für das IA-DMA-System hingegen gilt der vorgeschlagene IA-DMA-Clusterpfad (rote Linien), in dem die Cluster (IA)2-4.(DMA)2 und (IA)1-5.(DMA)1 dominieren ein barrierefreier Prozess, selbst bei seiner geringeren Konzentration ([DMA] = 0,4 pptv)23. Insgesamt ist der IA-DMA-Clusterweg energetisch günstiger als die reinen IA- und IA-NH3-Systeme (ergänzende Abbildung 3), und die gebildeten IA-DMA-Cluster weisen eine größere Stabilität auf.

Um die IA-DMA-Keimbildungskinetik weiter zu untersuchen, wurde die stationäre Clusterbildungsrate J (cm−3 s−1) von ACDC bei Umgebungsbedingungen von T = 278 K und einem Kondensationssenkenkoeffizienten (CS) von 2,0 × 10− simuliert 3 s−1 für die Küstenregion32. In den Simulationen ist die verwendete IA-Monomerkonzentration ([IA]) hier die Gesamtkonzentration von Clustern bestehend aus einem IA und einer beliebigen Anzahl von Basen, entsprechend der messbaren Säurekonzentration.

Abbildung 4 zeigt J der reinen IA- (blaue Linie), IA-NH3- (gelber Bereich) und IA-DMA-Systeme (roter Bereich) bei den entsprechenden Vorläuferkonzentrationen über den Ozeanen: [IA] = 106~108 (Moleküle cm). −3)12, [DMA] = 0,01~10 pptv23,33 und [NH3] = 40~103 pptv31,34. Wie in Abb. 4 gezeigt, fördert die Beteiligung von DMA und NH3 an der Clusterbildung im Vergleich zur reinen IA-Keimbildung die Rate J erheblich, was darauf hindeutet, dass beide einen verstärkenden Effekt auf die Bildung von IA-Clustern haben. Interessanterweise kann der weitaus niedrigere [DMA] (0,01–10 pptv) im Vergleich zu [NH3] (40–103 pptv) J auf ein höheres Niveau (roter Bereich) befördern, was darauf hinweist, dass die Bildung von IA-beteiligten Partikeln empfindlicher ist die verstärkenden Wirkungen von DMA. Es ist erwähnenswert, dass die Verbesserung von DMA auf J mit [DMA] zunimmt, bei [DMA] von mehr als 1 pptv jedoch eine Abschwächung auftritt (ergänzende Abbildung 7). Obwohl der angenommene [DMA] drei Größenordnungen niedriger ist als der [NH3], ist der resultierende J des IA-DMA-Systems immer noch höher als der von IA-NH3. Ein weiterer Vergleich (ergänzende Abbildung 8) zeigt, dass das J der IA-DMA-Keimbildung besser mit den Feldbeobachtungen in Mace Head12 und Zhejiang8 übereinstimmen kann. Dementsprechend könnte die vorgeschlagene effiziente IA-DMA-Keimbildung dazu beitragen, einige intensive marine NPF-Ereignisse mit schneller IA-Clusterbildung zu erklären.

J als Funktion der IA-Konzentration des Pure-IA-, IA-DMA- und IA-NH3-Systems bei T = 278 K und CS = 2,0 × 10−3 s−1.

Um den Mechanismus der Keimbildungskinetik weiter aufzudecken, wurden die Clusterbildungswege des IA-DMA-Systems von ACDC auf molekularer Ebene verfolgt (Abb. 5a). Kinetische Simulationen wurden unter den Bedingungen T = 278 K, CS = 2 × 10−3 s−1, [IA] = 108 (Moleküle cm−3)12 und [DMA] = 0,01~10 pptv23,33 durchgeführt. Wie in Abb. 5a dargestellt, können die Clusterbildungswege in zwei Kategorien unterteilt werden: (i) die reine IA-Selbstkeimbildung und (ii) IA-DMA-basierte Clusterbildung. Beim reinen IA-Weg erfolgt das Clusterwachstum hauptsächlich über die sequentielle Zugabe von IA-Monomer, was mit den Ergebnissen der vorherigen Studie übereinstimmt. Und für den in dieser Studie vorgeschlagenen IA-DMA-Weg bindet DMA zunächst an IA, um ein Heterodimer (IA)1.(DMA)1 zu bilden. Als nächstes wächst der gebildete (IA)1.(DMA)1-Cluster durch die Hinzufügung von IA weiter, um den (IA)2.(DMA)1-Cluster zu bilden. Der (IA)2.(DMA)1-Cluster kollidiert weiter mit dem DMA-Monomer und (IA)1.(DMA)1, um (IA)2.(DMA)2- bzw. (IA)3.(DMA)2-Cluster zu bilden . Anschließend erfolgt das Clusterwachstum hauptsächlich durch die kontinuierliche Zugabe von IA-Monomeren, was zu größeren (IA)3-4.(DMA)2- und (IA)4-5.(DMA)1-Clustern führt. Schließlich können die gebildeten (IA)3-4.(DMA)2 und (IA)5.(DMA)1 weiter an IA-Monomer oder IA-haltige Cluster binden, um aus dem simulierten System herauszuwachsen. Unter verschiedenen Bedingungen, wie in Abb. 5b gezeigt, tragen unterschiedliche herauswachsende Pfade unterschiedlich zu J bei.

a Clusterbildungsweg des IA-DMA-Systems unter den Bedingungen T = 278 K, CS = 2 × 10−3 s−1, [IA] = 108 Moleküle cm−3 und [DMA] = 0,01~10 pptv. b Verzweigungsverhältnis des ausgehenden Flussmittels (%) gegenüber verschiedenen [DMA]. c Steady-State-Clusterkonzentrationen gegenüber Clustermobilitätsdurchmessern (DM, nm), wobei die Kreisgröße proportional zum DM ist. Die roten und blauen Pfeile entsprechen den reinen IA- bzw. IA-DMA-Clusterwegen in a.

Bei niedrigem [DMA] (0,01 pptv) dominiert der Fluss aus (IA)5.(DMA)1 (65 %). Und mit einem [DMA] von 0,1–1,0 pptv trägt das Clusterwachstum basierend auf (IA)4.(DMA)2 am meisten bei (72 %). Und wenn [DMA] auf 10 pptv ansteigt, wird die Clusterbildung hauptsächlich durch die Bildung von (IA)3.(DMA)2-Clustern beeinflusst, die mit anderen Clustern kollidieren. Um den Beitrag jedes Clusters zur Partikelbildung zu bewerten, wurden außerdem die stationären Zahlenkonzentrationen aller untersuchten Cluster bei T = 278 K, [IA] = 108 Molekülen und [DMA] = 0,4 pptv berechnet. Wie in Abb. 5c gezeigt, ist die Konzentration der meisten DMA-haltigen Cluster (blauer Zyklus), wie z. B. (IA)1-5.(DMA)1 und (IA)2-4.(DMA)2, höher von reinen IA-Clustern (roter Zyklus), aufgrund der größeren Stabilität von IA-DMA-Clustern (siehe Abschnitt 3.2). Zur Gesamtpartikelkonzentration trägt der IA-DMA-Keimbildungsweg (blaue Linie entlang der Cluster (IA)1-5.(DMA)1 und (IA)2-4.(DMA)2) mehr bei als der des IA-Selbstbildungswegs. Keimbildung (rote Linie entlang (IA)2-6 Clustern). In den größten Clustern (IA)4.(DMA)2, (IA)5.(DMA)1 und (IA)6 mit Auswuchspotenzial (Ergänzungsmethoden) wurden die Verhältnisse von IA zu DMA in der ergänzenden Abbildung 9 berechnet durch Gewichtung ihrer Steady-State-Konzentrationen bei variierenden [IA] (106~108 Molekülen cm−3) und [DMA] (0,01~10 pptv). Das resultierende Verhältnis von IA/DMA in diesen Clustern beträgt 2,0 bis 3,5, was darauf hindeutet, dass IA immer noch die Hauptkomponente des Clusters ist (67–78 %). Insgesamt tragen die IA-DMA-Cluster mehr zum Keimbildungsprozess bei als die reinen IA-Cluster. Obwohl DMA eine untergeordnete Komponente des gebildeten IA-DMA-Clusters ist, spielt es eine Schlüsselrolle bei der Verbesserung der IA-Clusterbildung. Dementsprechend können diese stabilen IA-DMA-Cluster eine große Anzahl von Samen für den marinen NPF liefern.

Um die Förderung von DMA bei der IA-Clusterbildung zu quantifizieren, haben wir daher die Verstärkungsstärke als R in Gleichung definiert. (1):

Dabei sind x und y die Gaskonzentrationen von IA bzw. DMA.

Die atmosphärischen Bedingungen variieren je nach Region und Jahreszeit, was wiederum den Einfluss des IA-DMA-Mechanismus beeinflusst. Hierin wurde, wie in Abb. 6 gezeigt, die Verstärkung von DMA auf die IA-Clusterbildung in verschiedenen Meeresregionen mit den entsprechenden Umgebungsbedingungen simuliert.

Clusterbildungsraten (J, cm−3 s−1), dargestellt in orangefarbenen Quadraten (IA-DMA) und schwarzen Quadraten (rein-IA) und die Verstärkung R durch DMA (grüne Säulen) bei unterschiedlichen atmosphärischen Bedingungen in verschiedenen Monaten eines Streitkolbens Head, b Zhejiang, c Ny-Ålesund, d Réunion, e Aboa und f Neumayer.

In der ACDC-Simulation wurden die durchschnittlichen Temperaturdaten für jeden Monat (orangefarbene Linien) an verschiedenen Orten aus der NASA-Datenbank36 entnommen, die [IA] wurden unter Bezugnahme auf die gemeldeten Feldbeobachtungen14 festgelegt und die [DMA] wurden basierend auf diesen festgelegt GEOS-Chem-Simulationen33, bei denen die spezifischen Werte an verschiedenen Standorten und Motten durch den Breiten- und Längengrad der untersuchten Standorte bestimmt wurden. Für Ozeane mittlerer Breite wird CS auf einen typischen Wert (2,0 × 10−3 s−1) der Küstenregionen32 für Mace Head, 1,0 × 10−2 s−1 für Zhejiang8 und für andere Polarregionen hoher Breiten festgelegt , CS ist auf 1,0 × 10−4 (s−1)14 eingestellt.

Die Ergebnisse zeigen, dass R positiv mit der Temperatur (T) an jedem Standort korreliert. Wie in Abb. 6a–c dargestellt, ist R in den Sommermonaten auf der Nord- und Südhalbkugel höher. Insbesondere in Küstengebieten der nördlichen Hemisphäre, wie Mace Head, Zhejiang und Ny-Ålesund, ist die Verstärkung R von DMA auf die IA-Clusterbildung (grüne Säulen) im Juni–August relativ stärker. Während in den Offshore-Regionen der südlichen Hemisphäre wie Réunion, Aboa und Neumayer (Abb. 6d–f) das höhere R im November–März auftritt. Der Grund für dieses Phänomen ist, dass J des reinen IA-Systems (Nenner von R) empfindlicher auf T reagiert als das des IA-DMA-Systems (Zähler von R) (ergänzende Abbildung 6). Zusätzlich zu T beeinflussen Variationen von [IA] und [DMA] auch R mehr oder weniger stark. Aus der Definition der Verstärkung R (Gl. (1)) geht hervor, dass [IA] sowohl den Zähler (JIA-DMA) als auch den Nenner (Jpure-IA) gleichzeitig beeinflusst und daher einen relativ geringen Einfluss auf deren Verhältnis (R) hat. Obwohl [DMA] einen größeren Einfluss auf R hat, da es nur den JIA-DMA (den Zähler von R) beeinflusst, weist es dennoch keine Korrelation mit R auf.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die Auswirkungen des IA-DMA-Mechanismus je nach Umgebungsbedingungen verschiedener Meeresregionen variieren. Es zeigt ein deutliches saisonales Merkmal, das hauptsächlich das ganze Jahr über von der Temperatur beeinflusst wird, insbesondere kann die Verstärkung der DMA auf die IA-Clusterbildungsrate mehr als fünf Größenordnungen betragen, was im Sommer stärker ist. Dieser Verstärkungseffekt von DMA ist in den Ozeanen der nördlichen Hemisphäre aufgrund des relativ höheren DMA-Gehalts relativ stärker als in den Ozeanen der südlichen Hemisphäre.

Jodsäure (IA) wurde als wesentlicher Treiber für marinen NPF identifiziert. Als wesentlicher Stabilisator atmosphärischer saurer Vorläufer stabilisiert Dimethylamin (DMA) möglicherweise IA-Cluster über Säure-Base-Reaktionen. Daher haben wir in dieser Studie das Keimbildungssystem (IA)x(DMA)y (1 ≤ x ≤6, 1 ≤ y ≤3, x + y ≤ 6) mithilfe der Dichtefunktionaltheorie (DFT) und des atmosphärischen Clusters untersucht Dynamikcode (ACDC). Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass DMA IA über Wasserstoff- und Halogenbindungen stabilisieren kann und der Clusterprozess keine Energiebarrieren aufweist. Die gebildeten IA-DMA-Cluster sind stabiler als reine IA- und IA-NH3-Cluster. Darüber hinaus kann DMA die Bildung von IA-Clustern, die aus dem resultierenden verstärkten J resultieren, insbesondere im Sommer, erheblich fördern, und seine Förderungseffizienz ist viel höher als die von NH3.

In den offenbarten IA-DMA-Keimbildungswegen wird der Clusterbildungsprozess eher von den stabileren IA-DMA-Clustern als von der sequentiellen Hinzufügung von IA dominiert. Insgesamt spielt DMA möglicherweise eine entscheidende Rolle bei der Verbesserung der IA-Clusterstabilität und damit der Bildungsraten. Der aufgedeckte IA-DMA-Keimbildungsmechanismus könnte dazu beitragen, einige fehlende Quellen frischer Partikel aufzudecken und so intensive marine NPF-Ereignisse besser zu verstehen. Angesichts der relativ kurzen Lebensdauer von DMA ist die IA-DMA-Keimbildung bei einem Hot-Spot-NPF-Ereignis in der Nähe ihrer Emissionsquellen besonders effektiv.

Angesichts der Komplexität der Meeresatmosphäre könnten viele Faktoren den Keimbildungsprozess von IA und DMA beeinflussen, beispielsweise der Feuchtigkeitseffekt. Die Wirkung von Wasser wurde hier nicht berücksichtigt, da es nur eine geringe Fähigkeit zur Bindung von IA37 besitzt und die von Wasser gebildeten Wasserstoffbrückenbindungen schwächer sind als die zwischen Säure- und Basenvorläufern38. Dennoch muss der Einfluss der Feuchtigkeit auf den Keimbildungsprozess in Regionen mit geringer IA und DMA in Zukunft noch berücksichtigt werden. Darüber hinaus sollte in zukünftigen Studien auch der Einfluss anderer wichtiger Keimbildungsvorläufer wie Schwefelsäure (H2SO4), Methansulfonsäure (CH4O3S) oder Jodoxid berücksichtigt werden, die möglicherweise in der Meeresatmosphäre koexistieren.

Um die Isomere jedes untersuchten IA-DMA-Clusters vollständig abzutasten, wurde hier die systematische mehrstufige Konformationssuche übernommen, um die Clusterstrukturen mit minimaler Energie zu erhalten (ergänzende Methoden). Die endgültige am tiefsten liegende Struktur wurde auf ωB97XD/6-311++G(3df,3pd) (für C, H, O, N) + aug-cc-pVTZ-PP mit ECP28MDF (für I) auf theoretischem Niveau39 optimiert. 40. Zusätzlich zu den IA-DMA-Clustern wurden die verwendeten IA-NH3-Clusterstrukturen auf die vorherigen Studien35,41 bezogen und auf der in dieser Studie verwendeten Theorieebene erneut optimiert. Die Strukturen mit niedrigeren freien Gibbs-Energien wurden beibehalten und die entsprechenden kartesischen Koordinaten sind in der Ergänzungstabelle 5 zusammengefasst. Alle Strukturoptimierungen mit strengen Konvergenzkriterien (Integrationsgitter: FineGrid) und Frequenzberechnungen wurden mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT) unter Verwendung des Programms Gaussian 0942 durchgeführt .

Darüber hinaus wurde die Einzelpunktkorrektur mit der RI-CC2-Methode43 mit aug-cc-pVTZ44 (für C, H, O, N) + aug-cc-pVTZ-PP mit ECP28MDF (für I)-Basissatz45 unter Verwendung des Turbomole-Programms46 durchgeführt. da es Hinweise darauf gibt, dass ACDC-Simulationen, die auf RI-CC2-Werten basieren, besser mit den experimentellen Ergebnissen übereinstimmen47,48,49. Hierin wird in der vorliegenden Arbeit die freie Gibbs-Bildungsenergie (∆G) des IA-DMA- und IA-NH3-Clusters als Gleichung berechnet. (2):

Dabei ist ∆Gthermal der thermische Beitrag und ΔE der elektronische Beitrag zur freien Gibbs-Energie. Um die Keimbildung bei unterschiedlichen Temperaturen zu simulieren, wurde das ∆G von IA-DMA-Clustern bei T = 218–298 K von Shermo50 berechnet und in der Ergänzungstabelle 2 gesammelt. Darüber hinaus wurde unter Berücksichtigung des Effekts der Dampfkonzentration30 auch die tatsächliche freie Gibbs-Energie berechnet berechnet als Gl. (3):

Dabei wird ΔGref beim Referenzdruck Pref (1 atm) berechnet, kB ist die Boltzmann-Konstante, n ist die Anzahl der Komponenten im Cluster, Ni ist die Anzahl der Moleküle i innerhalb des Clusters und Pi ist der Partialdruck der Komponente i.

Intermolekulare Wechselwirkungen können die Stabilität des gebildeten Clusters intrinsisch beeinflussen. Um die Bindungsnatur besser zu verstehen, wurde die identifizierte Clusterstruktur daher durch Wellenfunktionsanalyse mit Multiwfn 3.851 untersucht. Insbesondere wurde das elektrostatische Potential (ESP) auf der molekularen vdW-Oberfläche berechnet, um mögliche Interaktionsstellen zu identifizieren. Die Analyse des reduzierten Dichtegradienten (RDG)52 wurde durchgeführt, um nichtkovalente Wechselwirkungen zu charakterisieren. Um die Stärke von Wechselwirkungen weiter zu quantifizieren, werden Elektronendichte ρ(r), Laplace-Elektronendichte \(\nabla\)2ρ(r), Energiedichte H(r) an entsprechenden bindungskritischen Punkten (BCPs) basierend auf Atomen in Molekülen (AIM) verwendet ) Theorie53 wurden in dieser Studie ebenfalls berechnet (Ergänzungstabelle 1).

Der Atmospheric Clusters Dynamic Code (ACDC)28 leitet die stationären Konzentrations- und Clusterbildungsraten durch Lösen der Geburts-Todes-Gleichung (Gleichung (4) wie unten) der untersuchten Cluster ab. Für jede ACDC-Simulation wurden in dieser Studie alle möglichen Kollisions- und Verdampfungsprozesse berücksichtigt.

Dabei ist βi,j der Koeffizient der Kollisionsrate zwischen den Clustern i und j, Ci die Konzentration des Clusters i, γi,j der Verdampfungsratenkoeffizient eines Clusters (i + j), der in kleinere Cluster i und j verdampft, Qi ist ein außerhalb des Quellterms von Cluster i, und Si ist der andere mögliche Senkenterm von Cluster i. Einzelheiten zur Berechnung von βi,j und γi,j finden Sie in den ergänzenden Methoden.

In den ACDC-Simulationen hängt das Wachstum von Clustern aus dem simulierten System davon ab, ob die Geschwindigkeit, mit der Cluster mit Monomeren kollidieren, ihre eigene Verdunstung übersteigt (βC/∑γ >1)54. Sobald die Grenzcluster (die kleinsten außerhalb des Systems) gebildet sind, neigen sie dazu, weiter zu wachsen, ohne sich in kleinere Größen aufzulösen28. Hier sind die Grenzcluster im IA-DMA-System auf (IA)7-, (IA)5.(DMA)2- und (IA)6.(DMA)1-Cluster eingestellt (siehe ergänzende Methoden). Für das IA-NH3-System werden die Grenzcluster unter Bezugnahme auf frühere Studien35 auf (IA)7- und (IA)6.(NH3)1-Cluster festgelegt. Darüber hinaus wurde in den ergänzenden Abbildungen der Einfluss unterschiedlicher Kondensationssenkenkoeffizienten (1,0 × 10−2–1,0 × 10−4 s−1), die Küsten- bis Polarregionen abdecken8, 14, 32, auf die Ergebnisse untersucht. 4, 5.

Alle Daten waren im Haupttext oder in ergänzenden Materialien verfügbar. Alle weiteren relevanten Daten sind auf begründete Anfrage bei den entsprechenden Autoren erhältlich.

Der ACDC-Code ist öffentlich verfügbar unter https://github.com/tolenius/ACDC.

Collins, M. et al. Langfristiger Klimawandel: Prognosen, Verpflichtungen und Irreversibilität. in Climate Change 2013 – The Physical Science Basis: Beitrag der Arbeitsgruppe I zum fünften Sachstandsbericht des Zwischenstaatlichen Ausschusses für Klimaänderungen 1029–1136 (Cambridge University Press, 2013).

Takegawa, N. et al. Verstärkte Bildung neuer Partikel über der Meeresgrenzschicht über dem Gelben Meer: Mögliche Auswirkungen auf Wolkenkondensationskerne. J. Geophys. Res. Atmosphäre. 125, (2020).

Kulmala, M. Wie Partikel Keime bilden und wachsen. Wissenschaft 302, 1000–1001 (2003).

Artikel Google Scholar

Kulmala, M. et al. Direkte Beobachtungen der atmosphärischen Aerosolkeimbildung. Wissenschaft 339, 943–946 (2013).

Artikel Google Scholar

O'Dowd, CD & de Leeuw, G. Marine Aerosolproduktion: ein Überblick über den aktuellen Wissensstand. Philos. Trans. R. Soc. A. 365, 1753–1774 (2007).

Artikel Google Scholar

Zhang, R., Khalizov, A., Wang, L., Hu, M. & Xu, W. Keimbildung und Wachstum von Nanopartikeln in der Atmosphäre. Chem. Rev. 112, 1957–2011 (2012).

Artikel Google Scholar

Kerminen, V.-M. et al. Bildung und Wachstum neuer atmosphärischer Partikel: Überprüfung der Feldbeobachtungen. Umgebung. Res. Lette. 13, 103003 (2018).

Artikel Google Scholar

Yu, H. et al. Jodspeziation und Größenverteilung in Umgebungsaerosolen an einem Küsten-Hotspot für die Bildung neuer Partikel in China. Atmosphäre. Chem. Physik. 19, 4025–4039 (2019).

Artikel Google Scholar

McFiggans, G. et al. Direkter Beweis für küstennahe Jodpartikel aus Laminaria-Makroalgen – Zusammenhang mit Emissionen von molekularem Jod. Atmosphäre. Chem. Physik. 4, 701–713 (2004).

Artikel Google Scholar

Saiz-Lopez, A. et al. Atmosphärische Chemie von Jod. Chem. Rev. 112, 1773–1804 (2012).

Artikel Google Scholar

Baccarini, A. et al. Häufige neue Partikelbildung über dem hohen arktischen Packeis durch erhöhte Jodemissionen. Nat. Komm. 11, 4924 (2020).

Artikel Google Scholar

Sipilä, M. et al. Nachweis der Aerosolpartikelbildung im molekularen Maßstab durch sequentielle Zugabe von HIO3. Natur 537, 532–534 (2016).

Artikel Google Scholar

Beck, LJ et al. Unterschiedliche Mechanismen der Partikelneubildung an zwei arktischen Standorten. Geophys. Res. Lette. 48, e2020GL091334 (2021).

Artikel Google Scholar

Er, X.-C. et al. Rolle von Jodoxosäuren bei der atmosphärischen Aerosolkeimbildung. Wissenschaft 371, 589–595 (2021).

Artikel Google Scholar

Almeida, J. et al. Molekulares Verständnis der Keimbildung von Schwefelsäure-Amin-Partikeln in der Atmosphäre. Natur 502, 359–363 (2013).

Artikel Google Scholar

Olenius, T. et al. Neupartikelbildung aus Schwefelsäure und Aminen: Vergleich von Monomethylamin, Dimethylamin und Trimethylamin. J. Geophys. Res. Atmosphäre. 122, 7103–7118 (2017).

Artikel Google Scholar

Bork, N., Elm, J., Olenius, T. & Vehkamäki, H. Methansulfonsäure-verstärkte Bildung von Molekülclustern aus Schwefelsäure und Dimethylamin. Atmosphäre. Chem. Physik. 14, 12023–12030 (2014).

Artikel Google Scholar

Shen, J. et al. Strukturelle Effekte von Aminen bei der Verbesserung der durch Methansulfonsäure verursachten Neupartikelbildung. Umgebung. Wissenschaft. Technol. 54, 13498–13508 (2020).

Artikel Google Scholar

Yao, L. et al. Atmosphärische Partikelneubildung aus Schwefelsäure und Aminen in einer chinesischen Megacity. Wissenschaft 361, 278–281 (2018).

Artikel Google Scholar

Youn, J.-S., Crosbie, E., Maudlin, LC, Wang, Z. & Sorooshian, A. Dimethylamin als wichtige Alkylaminspezies in Partikeln und Wolkenwasser: Beobachtungen in semiariden Regionen und Küstenregionen. Atmosphäre. Umgebung. 122, 250–258 (2015).

Artikel Google Scholar

Facchini, MC et al. Wichtige Quelle für marines sekundäres organisches Aerosol aus biogenen Aminen. Umgebung. Wissenschaft. Technol. 42, 9116–9121 (2008).

Artikel Google Scholar

Brean, J. et al. Bildung neuer Partikel im offenen Ozean und an der Küste aus Schwefelsäure und Aminen rund um die Antarktische Halbinsel. Nat. Geosci. 14, 383–388 (2021).

Artikel Google Scholar

van Pinxteren, M. et al. Aliphatische Amine am Kapverdischen Atmosphärenobservatorium: Häufigkeit, Herkunft und See-Luft-Flüsse. Atmosphäre. Umgebung. 203, 183–195 (2019).

Artikel Google Scholar

Grönberg, L., Lövkvist, P. & Jönsson, J. Å. Messung aliphatischer Amine in Umgebungsluft und Regenwasser. Chemosphere 24, 1533–1540 (1992).

Artikel Google Scholar

Van Neste, A., Duce, RA & Lee, C. Methylamine in der Meeresatmosphäre. Geophys. Res. Lette. 14, 711–714 (1987).

Artikel Google Scholar

Gibb, SW, Mantoura, RFC & Liss, PS Ozean-Atmosphäre-Austausch und atmosphärische Speziation von Ammoniak und Methylaminen in der Region des Nordwestlichen Arabischen Meeres. Globus. Biogeochem. Zyklen 13, 161–178 (1999).

Artikel Google Scholar

Quéléver, LLJ et al. Untersuchung neuer Partikelbildungsmechanismen und Aerosolprozesse an der Marambio-Station, Antarktische Halbinsel. Atmosphäre. Chem. Physik. 22, 8417–8437 (2022).

Artikel Google Scholar

McGrath, MJ et al. Code für die Dynamik atmosphärischer Cluster: eine flexible Methode zur Lösung der Geburt-Tod-Gleichungen. Atmosphäre. Chem. Physik. 12, 2345–2355 (2012).

Artikel Google Scholar

Rozas, I., Alkorta, I. & Elguero, J. Verhalten von Yliden mit N-, O- und C-Atomen als Wasserstoffbrückenakzeptoren. Marmelade. Chem. Soc. 122, 11154–11161 (2000).

Artikel Google Scholar

Vehkamäki, H. Klassische Keimbildungstheorie in Mehrkomponentensystemen (Springers, 2006).

Wentworth, GR et al. Ammoniak in der sommerlichen Meeresgrenzschicht der Arktis: Quellen, Senken und Auswirkungen. Atmosphäre. Chem. Physik. 16, 1937–1953 (2016).

Artikel Google Scholar

Dal Maso, M. et al. Kondensations- und Koagulationssenken und Bildung von Partikeln im Nukleationsmodus in Grenzschichten von Küsten- und Borealwäldern. J. Geophys. Res Atmos. 107, PAR 2-1–PAR 2-10 (2002).

Artikel Google Scholar

Yu, F. & Luo, G. Modellierung gasförmiger Methylamine in der globalen Atmosphäre: Auswirkungen von Oxidation und Aerosolaufnahme. Atmosphäre. Chem. Physik. 14, 12455–12464 (2014).

Artikel Google Scholar

Norman, M. Verteilung von Ammoniak in der Meeresgrenzschicht über dem Atlantik und dem Indischen Ozean während der Aerosols99-Kreuzfahrt. J. Geophys. Res. 110, D16302 (2005).

Artikel Google Scholar

Rong, H. et al. Keimbildungsmechanismen von Jodsäure in sauberen und verschmutzten Küstenregionen. Chemosphere 253, 126743 (2020).

Artikel Google Scholar

NASA-POWER. Datenzugriffs-Viewer. https://power.larc.nasa.gov/data-access-viewer/ (2022).

Khanniche, S., Louis, F., Cantrel, L. & Černušák, I. Eine theoretische Untersuchung der Mikrohydratation von Jodsäure (HOIO2). Berechnen. Theor. Chem. 1094, 98–107 (2016).

Artikel Google Scholar

Paasonen, P. et al. Über die Bildung von Schwefelsäure-Amin-Clustern unter unterschiedlichen atmosphärischen Bedingungen und ihren Einfluss auf die atmosphärische Neupartikelbildung. Atmosphäre. Chem. Physik. 12, 9113–9133 (2012).

Artikel Google Scholar

Francl, MM et al. Selbstkonsistente Molekülorbitalmethoden. XXIII. Ein Basissatz vom Polarisationstyp für Elemente der zweiten Reihe. J. Chem. Physik. 77, 3654–3665 (1982).

Artikel Google Scholar

Peterson, KA, Figgen, D., Goll, E., Stoll, H. & Dolg, M. Systematisch konvergente Basissätze mit relativistischen Pseudopotentialen. II. Small-Core-Pseudopotentiale und korrelationskonsistente Basissätze für die Elemente der Post-d-Gruppe 16–18. J. Chem. Physik. 119, 11113–11123 (2003).

Artikel Google Scholar

Xia, D. et al. Bildungsmechanismen von Jod-Ammoniak-Clustern in verschmutzten Küstengebieten durch Thermodynamik und kinetische Simulationen enthüllt. Umgebung. Wissenschaft. Technol. 54, 9235–9242 (2020).

Artikel Google Scholar

Frisch, MJ et al. Gaussian 09 Revision A.1. (2009).

Hattig, C. & Weigend, F. CC2-Anregungsenergieberechnungen an großen Molekülen unter Verwendung der Auflösung der Identitätsnäherung. J. Chem. Physik. 113, 5154–5161 (2000).

Artikel Google Scholar

Kendall, RA, Dunning, TH & Harrison, RJ Elektronenaffinitäten der Atome der ersten Reihe erneut untersucht. Systematische Basissätze und Wellenfunktionen. J. Chem. Physik. 96, 6796–6806 (1992).

Artikel Google Scholar

Pritchard, BP, Altarawy, D., Didier, B., Gibson, TD & Windus, TL Neuer Basissatzaustausch: eine offene, aktuelle Ressource für die Molekularwissenschaftsgemeinschaft. J. Chem. Inf. Modell. 59, 4814–4820 (2019).

Artikel Google Scholar

Ahlrichs, R., Bär, M., Häser, M., Horn, H. & Kölmel, C. Elektronische Strukturberechnungen am Arbeitsplatzrechner: Das Programmsystem Turbomole. Chem. Physik. Lette. 162, 165–169 (1989).

Artikel Google Scholar

Kürten, A. et al. Neupartikelbildung im Schwefelsäure-Dimethylamin-Wasser-System: Neubewertung der CLOUD-Kammermessungen und Vergleich mit einem Aerosol-Keimbildungs- und Wachstumsmodell. Atmosphäre. Chem. Physik. 18, 845–863 (2018).

Artikel Google Scholar

Carlsson, PTM et al. Clusterbildungsraten von neutraler Schwefelsäure und Wasser: Überbrückung der Lücke zwischen molekularer Simulation und Experiment. J. Phys. Chem. Lette. 11, 4239–4244 (2020).

Artikel Google Scholar

Li, H. et al. Einfluss atmosphärischer Bedingungen auf die Bildung neuer Partikel auf Schwefelsäure-Dimethylamin-Ammoniak-Basis. Chemosphere 245, 125554 (2020).

Artikel Google Scholar

Lu, T. & Chen, Q. Shermo: ein allgemeiner Code zur Berechnung molekularer thermochemischer Eigenschaften. Berechnen. Theor. Chem. 1200, 113249 (2021).

Artikel Google Scholar

Lu, T. & Chen, F. Multiwfn: ein multifunktionaler Wellenfunktionsanalysator. J. Comput. Chem. 33, 580–592 (2012).

Artikel Google Scholar

Johnson, ER et al. Aufdeckung nichtkovalenter Wechselwirkungen. Marmelade. Chem. Soc. 132, 6498–6506 (2010).

Artikel Google Scholar

Becke, A. Die Quantentheorie der Atome in Molekülen: Vom Festkörper zur DNA und zum Arzneimitteldesign (Wiley, 2007).

Elm, J. et al. Bildung atmosphärischer Molekülcluster bestehend aus Schwefelsäure und C8H12O6-Tricarbonsäure. Physik. Chem. Chem. Physik. 19, 4877–4886 (2017).

Artikel Google Scholar

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Diese Arbeit wurde von der National Natural Science Foundation of China [Fördernummer 21976015] und dem National Science Fund for Distinguished Young Scholars [Fördernummer 22225607] unterstützt. L. Liu dankt der National Natural Science Foundation of China [Fördernummer 42105101]. Wir danken dem National Super Computing Center in Shenzhen für die Bereitstellung der Rechenressourcen und des Turbomole-Programms.

Schlüssellabor für Clusterwissenschaft, Bildungsministerium Chinas, Fakultät für Chemie und Chemieingenieurwesen, Beijing Institute of Technology, Peking, 100081, China

An Ning, Ling Liu, Shaobing Zhang und Xiuhui Zhang

Forschungszentrum für Atmosphärenwissenschaften, Universität Albany, Albany, New York, NY, 12203, USA

Fangqun Yu

Umweltforschungsinstitut, Shandong-Universität, Qingdao, 266237, China

Lin Du

Staatliches Schlüssellabor für Strukturchemie instabiler und stabiler Spezies, CAS Research/Education Center for Excellence in Molecular Sciences, Institut für Chemie, Chinesische Akademie der Wissenschaften, Peking, 100190, China

Maofa Ge

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XZ trug zur Konzeption der Idee, zur Analyse der Ergebnisse, zur Bearbeitung und Überarbeitung bei. AN trug zur Durchführung von DFT- und ACDC-Berechnungen, zur Analyse der Ergebnisse und zur Interpretation der Daten sowie zum Verfassen des Originalentwurfs bei. LL, SZ, LD und MG trugen zur Bearbeitung und Überarbeitung bei. FY trug zur Durchführung von GEOS-Chem-Simulationen und -Bearbeitung bei.

Korrespondenz mit Xiuhui Zhang.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Ning, A., Liu, L., Zhang, S. et al. Die entscheidende Rolle von Dimethylamin bei der schnellen Bildung von Jodsäurepartikeln in Meeresgebieten. npj Clim Atmos Sci 5, 92 (2022). https://doi.org/10.1038/s41612-022-00316-9

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Eingegangen: 12. März 2022

Angenommen: 04. November 2022

Veröffentlicht: 17. November 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-022-00316-9

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